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Atomic diffusion in glasses studied with coherent X-rays
Manuel Ross
Art der Arbeit
Dissertation
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Physik
Studiumsbezeichnung bzw. Universitätlehrgang (ULG)
Dr.-Studium der Naturwissenschaften (Dissertationsgebiet: Physik)
Betreuer*in
Bogdan Sepiol
Alle Rechte vorbehalten / All rights reserved
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-29050.03338.277865-3
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(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)
Abstracts
Abstract
(Deutsch)
Gläser sind seit Jahrtausenden bekannt, dennoch sind viele ihrer grundlegenden Eigenschaften auch heute noch unverstanden. Zahlreiche Versuche wurden unternommen, um die strukturellen und dynamischen Prozesse dieser amorphen Stoffe auf der atomaren Ebene zu erklären. Bisher war keine experimentelle Methode in der Lage, die Glasdynamik auf dieser Längenskala zu erfassen. Dadurch ist es bislang unmöglich, ein vollständiges Bild atomarer Transportprozesse zu erlangen. In dieser Arbeit wird mit einem neuen Ansatz gezeigt, wie Einblicke in die fundamentalen Mechanismen der Glasdynamik erlangt werden können.
Einige Forscher haben mit der vielversprechenden neuen Methode XPCS die Dynamik vieler verschiedener amorpher Systeme und kristalliner Stoffe untersucht. Während diese Studien auf Längenskalen bis in den Nanometerbereich hinein ausgelegt waren, wurde kürzlich gezeigt, wie Diffusion auf der fundamentalen atomaren Skala in Kristallen untersucht werden kann. Das Spektrum dieser neuen Methode, genannt aXPCS, wird in dieser Arbeit auf amorphe Stoffe erweitert.
Im ersten Schritt werden wir sehen, dass aXPCS auch auf glasbildende Systeme angewandt werden kann. Genauer wird gezeigt, dass sich Bleidiffusion in Bleisilikatgläsern drastisch mit dem Mischungsverhältnis von Bleioxid verändert. Der Diffusionsprozess wandelt sich von Einzelsprüngen zwischen einzelnen Clustern in Gläsern niedriger Bleioxidkonzentration zu Mehrsprungprozessen entlang von Netzwerkpfaden und durch Leerräume in Gläsern hoher Bleioxidkonzentration. Bisher waren solche Messungen außerhalb des Erreichbaren unterhalb der Glasübergangstemperatur. Die Ergebnisse dieser Arbeit zeigen, dass die Methode und die verwendeten Modelle dabei helfen können, ein tieferes Verständnis der atomaren Diffusion für ein weites Spektrum von amorphen Systemen zu erlangen.
Im zweiten Schritt wird die technisch relevante Materialklasse der amorphen schnellen Ionenleiter mit aXPCS bei tiefen Temperaturen untersucht. Wir werden sehen, dass die Diffusionsgeschwindigkeit der Ionen in einer Glasmatrix durch den Herstellungsprozess beeinflusst werden kann. Dies zeigt, dass aXPCS ein nützliches Werkzeug ist, um direkte Einblicke in die Dynamik auf mit anderen Methoden unbeobachtbaren Skalen zu bekommen und um dabei zu helfen, vielfältige Materialeigenschaften zu verbessern.
Abstract
(Englisch)
Glasses have been known for thousands of years, still their underlying properties stay enigmatic till today. Many efforts have been made to understand the structural and dynamic processes of these amorphous materials on the atomic level. Still, no experimental method has been able to capture glassy dynamics at this scale, rendering it impossible to gain a complete picture of the atomic transport processes. Here, a novel approach for gaining insight into the fundamental mechanisms governing glassy dynamics is demonstrated.
Various researchers have utilised the powerful new technique of XPCS to study dynamics in a range of amorphous systems and also in crystalline materials. While XPCS previously covered scales down to the nanometre range, recent efforts enabled direct study of diffusion on the fundamental atomic scale in crystals. The range of this new approach, coined as aXPCS, is extended to amorphous materials in this thesis.
As first step, the feasibility of aXPCS measurements in amorphous systems is demonstrated in a binary glass former. Particularly, it is shown that lead diffusion in lead silicate glasses changes drastically for different mixing ratios of lead oxide. The diffusion process changes from single jump processes between clusters in a low lead concentrated glass to multiple jump processes along network paths and through voids in a high lead concentrated glass. Up until now, such measurements were out of reach for temperatures below the glass transition. The results of this thesis show that the method and the models applied can help gaining deeper understanding of atomic diffusion in a wide range of amorphous systems.
As second step, the diffusion in the technical relevant material class of amorphous fast ionic conductors is studied with aXPCS at low temperatures. It is shown that the diffusion speed of ions in a glass matrix can be influenced by the synthesis process. This implies that aXPCS is a viable tool for obtaining direct insight into dynamics on a scale not observable with other methods and for helping to improve various material properties.
Schlagwörter
Schlagwörter
(Englisch)
XPCS aXPCS Coherent X-ray scattering Synchrotron radiation Atomic diffusion Lead silicate glasses Alkali borate glasses Fast ionic conductors
Schlagwörter
(Deutsch)
XPCS aXPCS Kohärente Röntgenstreuung Synchrotronstrahlung Atomare Diffusion Bleisilikatgläser Alkaliboratgläser Schnelle Ionenleiter
Autor*innen
Manuel Ross
Haupttitel (Englisch)
Atomic diffusion in glasses studied with coherent X-rays
Paralleltitel (Deutsch)
Untersuchung der atomaren Diffusion in Gläsern mit kohärenter Röntgenstrahlung
Publikationsjahr
2014
Umfangsangabe
XIII, 131 S. : Ill., graph. Darst.
Sprache
Englisch
Beurteiler*in
Bogdan Sepiol
AC Nummer
AC12306738
Utheses ID
31629
Studienkennzahl
UA | 791 | 411 | |