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Investigations of cloud condensation nuclei (CCN) particles - chemical composition of individual activated CCN droplets and new particle formation (NPF) as a source of CCN

María del Carmen Dameto de España

Art der Arbeit

Dissertation

Universität

Universität Wien

Fakultät

Fakultät für Physik

Studiumsbezeichnung bzw. Universitätlehrgang (ULG)

Doktoratsstudium NAWI aus dem Bereich Naturwissenschaften (Dissertationsgebiet: Physik)

Betreuer*in

Regina Hitzenberger

URN

urn:nbn:at:at-ubw:1-19309.02764.432167-3

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(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)

Abstracts

Abstract

(Deutsch)

Atmosphärische Aerosolpartikel spielen eine wichtige Rolle für das globale Klima und den Strahlungshaushalt der Erde. Sie streuen und absorbieren die kurzwellige einfallende Sonnenstrahlung und absorbieren die langwellige terrestrische Strahlung. Atmosphärische Aerosolpartikel bestehen aus einer Vielzahl von chemischen Verbindungen, je nach ihrer Quelle und Entwicklung in der Atmosphäre. In der Atmosphäre finden viele verschiedene Prozesse statt, die zur Bildung neuer Partikel und zur Veränderung der chemischen Eigenschaften der Aerosolpartikel führen. Eine Untergruppe von Aerosolpartikeln, die Wolkenkondensationskerne (CCN), sind besonders wichtig, da sie unter leicht übersättigten Bedingungen theoretisch unbegrenzt wachsen (“aktiviert”) werden können, um Wolkentröpfchen zu bilden. Anthropogene CCN verursachen Veränderungen in der Albedo und der Persistenz von Wolken. Aerosol-Wolken-Wechselwirkungen stellen die größte Unsicherheit bei der Vorhersage des Klimawandels dar. Nukleationsprozesse in der Atmosphäre sind für die Bildung neuer Partikel verantwortlich, während Kondensation von Dämpfen, chemische Reaktionen und Koagulation die Zusammensetzung der Aerosolpartikel verändern. Der Größenbereich der atmosphärischen Aerosolpartikel variiert von ~3nm ~100 μm (Hinds, 1999). Partikel größer als 20 μm sind jedoch in der Regel Nebel- oder Wolkentröpfchen, die überwiegend aus Wasser bestehen (Johnston and Wexler, 1995). Die chemische Zusammensetzung und Größe der Partikel sind grundlegende Parameter für die Charakterisierung von atmosphärischen Aerosolen. Insbesondere im Größenbereich von 30–200nm wird die chemische Zusammensetzung relevant, da dies der Größenbereich von CCN ist (McFiggans et al., 2006), die bei eher geringen Übersättigungen (<0.2%; Zauscher et al., 2011) aktiviert werden können und Wolken bilden. Die atmosphärische Partikelkonzentration, -größe und -zusammensetzung variiert erheblich in Raum und Zeit. Diese Variabilität und größenaufgelöste Chemie stellen einen großen Unsicherheitsbereich in der aerosolinduzierten Wolkenbildung und damit in der Klimaforschung dar. Um dieser Unsicherheit zu begegnen und das Wissen in der Aerosolchemie zu erweitern, sind weitere Forschungsstudien und Messungen der chemischen Zusammensetzung erforderlich (IPCC, 2013). Einzelpartikel-Massenspektrometer (SMPS) Techniken wurden in den letzten Jahren weit entwickelt. Sie ermöglichen die Untersuchung von chemischen Veränderungen in atmosphärischen Aerosolen auf kurzen Zeitskalen und die Bestimmung der chemischen Zusammensetzung einzelner Aerosolpartikel. Das „Laser Ablation Aerosol Particle Time-of- Flight mass spectrometer“ (LAAPTOF, AeroMegt, GmbH) ist ein kommerziell erhältliches SPMS, das von AeroMegt (GmbH) hergestellt wird um die chemische Zusammensetzung von einzelnen Aerosolpartikeln zu bestimmen. Die vorliegende Arbeit konzentriert sich auf die Untersuchung der chemischen Zusammensetzung einzelner aktivierter CCN, d. h. von Tropfen. Um die chemische Zusammensetzung einzelner aktivierter Tröpfchen zu bestimmen, müssen atmosphärische Aerosolpartikel, die als CCN wirken, aus dem Aerosol isoliert werden. Da die Konzentrationen von CCN im Umgebungsaerosol gering sind (<1000 cm−3), müssen sie für weitere Analysen angereichert werden. Die Isolierung und Anreicherung der bei geringeren Übersättigungen (<1%) resultierenden Tröpfchen wurde mit dem in dieser Arbeit weiterentwickelten CCN-VACES (Versatile Aerosol Enrichment System; Kim et al., 2001a,b) erreicht (Dameto de España et al., 2019). Die chemische Zusammensetzung von einzelnen aktivierten CCN des atmosphärischen Aerosols wurde anschließend durch die Kopplung von CCN-VACES und LAAPTOF bestimmt. Meerwasser ist eine wesentliche natürliche Quelle für atmosphärisches Aerosol. Daher wurde die chemische Zusammensetzung von aktiviertem CCN, die aus Meerwasserproben generiert worden waren, ebenfalls mit dem CCN-VACES- und LAAPTOFSystem analysiert (Dameto de España et al., 2020). Die Eigenschaften und Konzentrationen von CCN stehen in enger Beziehung zu ihrer Quelle. In der Atmosphäre werden neue Partikel durch die Nukleation von nicht oder wenig flüchtigen Gasphasenverbindungen gebildet, gefolgt vom Wachstum der anfänglichen Cluster zu kleinen Partikeln (Holmes, 2007). Dieser Nukleationsmechanismus wird als „New Particle Formation and Growth (NPF)“ bezeichnet. NPF-Ereignisse treten in der Atmosphäre auf und sind bedeutende Quellen von CCN (Kerminen et al., 2005) in von menschlichen Aktivitäten unberührten Gebieten. Im städtischen Hintergrundaerosol können viele Quellen zum CCN-Budget beitragen, was die Abschätzung des NPF-Beitrags zu den CCN-Konzentrationen erschwert. Um dieses Problem zu lösen, wurde eine zweijährige Studie über die Auswirkungen von NPF auf die CCN-Konzentrationen im städtischen Hintergrund von Wien durchgeführt (Dameto de España et al., 2017).

Abstract

(Englisch)

Atmospheric aerosol particles consist of a wide range of chemical compounds according on their source and evolution in the atmosphere. Many different processes occur in the atmosphere leading to new particle formation and changes of the chemical properties aerosol particles. A subset of aerosol particles, the cloud condensation nuclei (CCN) are especially important as they can grow theoretically unlimited (“be activated”) under slightly supersaturated conditions to form cloud droplets. Nucleation processes are responsible for new particle formation whereas vapour condensation, chemical reactions and coagulation modify aerosol particle composition. The size range of atmospheric aerosol particles varies from ~3nm ~100 μm (Hinds, 1999). However, particles larger than 20 μm are usually fog and cloud droplets consisting predominantly of water (Johnston and Wexler, 1995). Chemical composition and size are fundamental parameters for atmospheric aerosol characterization. In particular in the size range from 30–200nm the chemical composition becomes relevant as this is the size range of CCN (McFiggans et al., 2006) which can be activated and form clouds at rather low supersaturations (<0.2%; Zauscher et al., 2011). Atmospheric particle concentration, size and composition vary considerably in space and time. This variability and size-resolved chemistry represent a major area of uncertainty in aerosol induced cloud formation and consequently climate research. To address this uncertainty and expand knowledge in aerosol chemistry more research studies and chemical composition measurements are needed (IPCC, 2013). Commonly the chemical composition of an atmospheric aerosol has been determined by chemical analysis of bulk filter samples or, more generally, by off-line techniques (Daher et al., 2011). Bulk composition analysis, however does not provide information on single particle chemical composition, and the mixing state and size dependent chemical properties of an aerosol. Therefore, on-line techniques are used to provide chemical information in real time. On-line mass spectrometer techniques have been widely developed in the last 20 years (Noble and Prather, 2000). They permit an examination of chemical changes in atmospheric aerosols on short time scales. Single particle mass spectrometers (SMPS) determine the chemical composition of individual aerosol particles. SPMS techniques first desorb particles one at the time with a laser pulse and then measure the time of flight of the resulting ions (Hinz and Spengler, 2007). This technique permits to obtain size resolved chemical composition of multiple species (Hinz et al., 2005). The Laser Ablation Aerosol Particle Time-of-Flight mass spectrometer (LAAPTOF, AeroMegt, GmbH) is a commercially available SPMS manufactured by AeroMegt (GmbH). The LAAPTOF has been used in numerous studies to analyse the chemical composition of atmospheric aerosol particles (Gemayel et al., 2016; Shen et al., 2018). In these studies, however, only dry particles were analysed, but no droplets. According to Neubauer et al. (1997) analysis of aqueous samples is difficult because water readily evaporates in a vacuum producing a pressure increase in the expansion region. This thesis is focused on the investigation of the chemical composition of individual activated CCN, i. e. droplets. In order to determine the chemical composition of single activated droplets, atmospheric aerosol particles that act as CCN have to be isolated from the aerosol. As concentrations of CCN in the ambient aerosol are low (<1000 cm−3), the CCN have to be enriched. CCN isolation and enrichment of the resulting droplets was achieved by redesigning a conventional VACES (Versatile Aerosol Enrichment System; Kim et al., 2001a,b). The newly designed CCN-VACES is able to isolate and enrich CCN activated at much lower supersaturations (<1%) than those used by the original VACES. The CCN-VACES development and characterization is presented in paper 1 (Chapter 5). The CCN-VACES was coupled to the LAAPTOF to investigate the chemical composition of individual activated CCN droplets. Examples of the chemical composition of single activated CCN are presented in paper 2 (Chapter 6). Sea salt water is an essential natural source of atmospheric aerosol. Therefore, the chemical composition of single activated CCN produced from sea water samples were also analysed with the CCN-VACES and LAAPTOF system. This investigation is presented in paper 2 (Chapter 6). CCN properties and concentrations are strongly related to their source. In the atmosphere new particles are formed by nucleation of non- or low-volatile gas-phase compounds followed by growth of the initial clusters to small particles (Holmes, 2007). This nucleation mechanism is called new particle formation (NPF) and growth. NPF events occur in the atmosphere and are significant sources of CCN (Kerminen et al., 2005) in pristine areas. In urban background aerosols, many sources may contribute to the CCN budget which complicates the estimation of NPF contribution to CCN concentrations. To address this issue a two-year study of the impact of NPF on CCN concentrations was conducted in the urban background of Vienna. This research study is presented in paper 3 (Chapter 7). Atmosphärische Aerosolpartikel spielen eine wichtige Rolle für das globale Klima und den Strahlungshaushalt der Erde. Sie streuen und absorbieren die kurzwellige einfallende Sonnenstrahlung und absorbieren die langwellige terrestrische Strahlung. Atmosphärische Aerosolpartikel bestehen aus einer Vielzahl von chemischen Verbindungen, je nach ihrer Quelle und Entwicklung in der Atmosphäre. In der Atmosphäre finden viele verschiedene Prozesse statt, die zur Bildung neuer Partikel und zur Veränderung der chemischen Eigenschaften der Aerosolpartikel führen. Eine Untergruppe von Aerosolpartikeln, die Wolkenkondensationskerne (CCN), sind besonders wichtig, da sie unter leicht übersättigten Bedingungen theoretisch unbegrenzt wachsen (“aktiviert”) werden können, um Wolkentröpfchen zu bilden. Anthropogene CCN verursachen Veränderungen in der Albedo und der Persistenz von Wolken. Aerosol-Wolken-Wechselwirkungen stellen die größte Unsicherheit bei der Vorhersage des Klimawandels dar. Nukleationsprozesse in der Atmosphäre sind für die Bildung neuer Partikel verantwortlich, während Kondensation von Dämpfen, chemische Reaktionen und Koagulation die Zusammensetzung der Aerosolpartikel verändern. Der Größenbereich der atmosphärischen Aerosolpartikel variiert von ~3nm ~100 μm (Hinds, 1999). Partikel größer als 20 μm sind jedoch in der Regel Nebel- oder Wolkentröpfchen, die überwiegend aus Wasser bestehen (Johnston and Wexler, 1995). Die chemische Zusammensetzung und Größe der Partikel sind grundlegende Parameter für die Charakterisierung von atmosphärischen Aerosolen. Insbesondere im Größenbereich von 30–200nm wird die chemische Zusammensetzung relevant, da dies der Größenbereich von CCN ist (McFiggans et al., 2006), die bei eher geringen Übersättigungen (<0.2%; Zauscher et al., 2011) aktiviert werden können und Wolken bilden. Die atmosphärische Partikelkonzentration, -größe und -zusammensetzung variiert erheblich in Raum und Zeit. Diese Variabilität und größenaufgelöste Chemie stellen einen großen Unsicherheitsbereich in der aerosolinduzierten Wolkenbildung und damit in der Klimaforschung dar. Um dieser Unsicherheit zu begegnen und das Wissen in der Aerosolchemie zu erweitern, sind weitere Forschungsstudien und Messungen der chemischen Zusammensetzung erforderlich (IPCC, 2013). Einzelpartikel-Massenspektrometer (SMPS) Techniken wurden in den letzten Jahren weit entwickelt. Sie ermöglichen die Untersuchung von chemischen Veränderungen in atmosphärischen Aerosolen auf kurzen Zeitskalen und die Bestimmung der chemischen Zusammensetzung einzelner Aerosolpartikel. Das „Laser Ablation Aerosol Particle Time-of- Flight mass spectrometer“ (LAAPTOF, AeroMegt, GmbH) ist ein kommerziell erhältliches SPMS, das von AeroMegt (GmbH) hergestellt wird um die chemische Zusammensetzung von einzelnen Aerosolpartikeln zu bestimmen. Die vorliegende Arbeit konzentriert sich auf die Untersuchung der chemischen Zusammensetzung einzelner aktivierter CCN, d. h. von Tropfen. Um die chemische Zusammensetzung einzelner aktivierter Tröpfchen zu bestimmen, müssen atmosphärische Aerosolpartikel, die als CCN wirken, aus dem Aerosol isoliert werden. Da die Konzentrationen von CCN im Umgebungsaerosol gering sind (<1000 cm−3), müssen sie für weitere Analysen angereichert werden. Die Isolierung und Anreicherung der bei geringeren Übersättigungen (<1%) resultierenden Tröpfchen wurde mit dem in dieser Arbeit weiterentwickelten CCN-VACES (Versatile Aerosol Enrichment System; Kim et al., 2001a,b) erreicht (Dameto de España et al., 2019). Die chemische Zusammensetzung von einzelnen aktivierten CCN des atmosphärischen Aerosols wurde anschließend durch die Kopplung von CCN-VACES und LAAPTOF bestimmt. Meerwasser ist eine wesentliche natürliche Quelle für atmosphärisches Aerosol. Daher wurde die chemische Zusammensetzung von aktiviertem CCN, die aus Meerwasserproben generiert worden waren, ebenfalls mit dem CCN-VACES- und LAAPTOFSystem analysiert (Dameto de España et al., 2020). Die Eigenschaften und Konzentrationen von CCN stehen in enger Beziehung zu ihrer Quelle. In der Atmosphäre werden neue Partikel durch die Nukleation von nicht oder wenig flüchtigen Gasphasenverbindungen gebildet, gefolgt vom Wachstum der anfänglichen Cluster zu kleinen Partikeln (Holmes, 2007). Dieser Nukleationsmechanismus wird als „New Particle Formation and Growth (NPF)“ bezeichnet. NPF-Ereignisse treten in der Atmosphäre auf und sind bedeutende Quellen von CCN (Kerminen et al., 2005) in von menschlichen Aktivitäten unberührten Gebieten. Im städtischen Hintergrundaerosol können viele Quellen zum CCN-Budget beitragen, was die Abschätzung des NPF-Beitrags zu den CCN-Konzentrationen erschwert. Um dieses Problem zu lösen, wurde eine zweijährige Studie über die Auswirkungen von NPF auf die CCN-Konzentrationen im städtischen Hintergrund von Wien durchgeführt (Dameto de España et al., 2017).

Autor*innen

María del Carmen Dameto de España

Haupttitel (Englisch)

Investigations of cloud condensation nuclei (CCN) particles - chemical composition of individual activated CCN droplets and new particle formation (NPF) as a source of CCN

Publikationsjahr

2020

Umfangsangabe

143 Seiten

Sprache

Englisch

Beurteiler*innen

Heinz Burtscher ,

Jyrki Mäkelä

Klassifikation

33 Physik > 33.05 Experimentalphysik

AC Nummer

AC16148010

Utheses ID

56106

Studienkennzahl

UA | 796 | 605 | 411 |

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