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Ab initio methods to oxides, and atomic orbitals in te PAW framework
Roman Wahl
Art der Arbeit
Dissertation
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Physik
Betreuer*in
Georg Kresse
DOI
10.25365/thesis.12706
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-30200.53275.975454-5
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(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)
Abstracts
Abstract
(Deutsch)
Die Genauigkeit von ab-initio Dichtefunktional Rechnungen
hängt entscheidend von den verwendeten Austausch-Korrelations Funktionalen ab. In letzter Zeit hat sich hierbei, vor allem in der Quantenchemie, ein regelrechter Funktional-Zoo herausgebildet.
All diese Entwicklungen haben zum Ziel, die Beschreibung der physikalischen Eigenschaften von Molekülen, Festkörpern und Oberflächen zu verbessern.
Im ersten Teil dieser Dissertation werden vier verschiedene Austausch-Korrelations Funktionale (LDA, PBE, PBEsol, HSE03) an zwei Perovskiten, SrTiO3 und BaTiO3, getestet. Dabei werden strukturelle, elektronische und phononische Eigenschaften in der kubischen und tetragonal verzerrten Phase berechnet, mit besonderer Augenmerk auf die zonen-zentrierte Phononenmode. Unsere Ergebnisse zeigen, dass die ferroelektrische Instabilität stark vom Volumen, jedoch kaum vom verwendeten Funktional abhängt.
Der zweite Teil dieser Arbeit ist der Beschreibung polarer Oberflächen, insbesondere jener von ZnO, gewidmet. Im Rahmen einer einfachen ionischen Beschreibung erweisen sich beide Oberflächen als instabil, aufgrund der divergierenden elektrostatischen Energie. Die Oberflächen müssen daher eine modifizierte Oberflächenstruktur annehmen.
Wir schlagen in enger Anlehnung an experimentelle Befunde ein neues Modell vor. Dabei stellt sich heraus, dass sich die Sauerstoff begrenzte Oberfläche anders verhält als die Zink begrenzte Oberfläche. Dieser Unterschied kann durch das verschiedene Bindungsverhalten der Zink- und der Sauerstoffatome erklärt werden: die d-Elektronen im Zink sind flexibler als die p-Elektronen im Sauerstoff.
Der letzte Teil dieser Dissertation beschäftigt sich mit der Implementierung eines lokalen Basissatzes in VASP. Alle für die PAW-Methode notwendigen Formeln werden abgeleitet. Der lokale Basissatz wird nach sphärischen Besselfunktionen entwickelt.
Besonderes Augenmerk wird auf den Erhalt der Translationsinvarianz des Hamiltonoperators gelegt. Der Basissatz wird dahingehend optimiert, dass dieses Ziel erreicht wird. Dies wird anhand einiger Testrechnungen überprüft.
Abstract
(Englisch)
The accuracy of ab initio density functional theory calculations depends
crucially on the applied exchange-correlation functional. In recent years, a true zoo of functionals has emerged in particular in the quantum chemistry community. All these developments were aimed on an improved description of different properties of molecules, solids and surfaces.
In the first part of this thesis we apply four different exchange-correlation functionals (LDA, PBE, PBEsol and HSE03) to two model perovskites, namely SrTiO3 and BaTiO3. We evaluate structural, electronic and phonon properties in the high temperature cubic as well as the tetragonal distorted phase with special attention on the zone-centred phonon mode. Our results show that the ferroelectric instability strongly depends on the volume and to a lesser extent
on the applied functional.
The second part of the thesis concentrates on the description of the polar oxygen terminated surface of ZnO. In the simple ionic picture
the surface is electrostatically unstable due to a diverging electrostatic energy and has to adopt a modified surface structure to compensate for the polarity. In a close collaboration with experiment, a novel
reconstruction is suggested. The remarkable observation is
that the previously investigated oxygen terminated surface behaves very different than the zinc terminated surface. The difference is explained by the different bond preferences of Zn and O atoms: as a
d-element Zn atoms are more flexible than O atoms.
The final part of the thesis concentrates on the implementation of
a local basis set code in VASP. We derive all required formulas for an atomic orbital basis set expanded in spherical Bessel functions within the projector augmented wave framework. Particular emphasis was placed on an implementation that maintains to a very high accuracy the translational invariance of the Hamiltonian. The basis set was optimized to achieve this aim. This is demonstrated for few simple test cases.
Schlagwörter
Schlagwörter
(Englisch)
DFT perovskite zinkoxid atomic orbitals PAW
Schlagwörter
(Deutsch)
DFT Perovskit Zinkoxid atomare Orbitale PAW
Autor*innen
Roman Wahl
Haupttitel (Englisch)
Ab initio methods to oxides, and atomic orbitals in te PAW framework
Paralleltitel (Deutsch)
Ab initio Methoden angewandt auf Oxide, und atomare Orbitale im PAW Formalismus
Publikationsjahr
2010
Umfangsangabe
XVI, 169 S. : graph. Darst.
Sprache
Englisch
Beurteiler*innen
Peter Blaha ,
Raimund Podlucky
Klassifikationen
33 Physik > 33.61 Festkörperphysik ,
33 Physik > 33.68 Oberflächen, Dünne Schichten, Grenzflächen
AC Nummer
AC08406818
Utheses ID
11446
Studienkennzahl
UA | 091 | 411 | |