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Coil-to-crystal transition of a polymer chain with square-well interactions
a transition path sampling simulation study
Christian Leitold
Art der Arbeit
Diplomarbeit
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Physik
Betreuer*in
Christoph Dellago
DOI
10.25365/thesis.15467
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-29591.08459.516653-6
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Abstracts
Abstract
(Deutsch)
Wir verwenden die Simulationstechnik Transition Path Sampling (TPS), um die Kristallisation einer einzelnen, flexiblen Polymerkette zu untersuchen. Die Kette setzt sich aus N identischen, kugelförmigen Monomeren zusammen, wobei die zeitliche Entwicklung des Systems durch die Metropolis-Monte-Carlo-Dynamik bestimmt wird. Während aneinander angrenzende Monomere einen fixen Abstand haben, wechselwirken nicht angrenzende Teilchen mit einem Kastenpotential. Solange die Reichweite lambda des Potentials klein genug ist, vollzieht das System einen Phasenübergang erster Ordnung von einem ausgedehnten, ungeordneten Zustand zu einem kristallinen, kompakten Zustand. TPS und Committor-Analyse werden verwendet, um diesen Phasenübergang zu studieren und nach etwaigen Reaktionskoordinaten zu suchen. Frühere Beobachtungen betreffend der Struktur der Übergangszustände können bestätigt werden: Tatsächlich besteht ein typischer Übergangszustand aus einem kristallinen Kern, der an ein oder mehrere kettenartige Fragmente angeheftet ist. Außerdem untersuchen wir die statistischen Eigenschaften von TPS-Simulationen und führen die Path Survival Function c(k) ein. Diese gibt uns den durchschnittlichen ungeänderten Anteil eines Übergangspfades nach k TPS-Iterationen an.
Abstract
(Englisch)
We investigate the crystallization of a single, flexible homopolymer chain using transition path sampling (TPS). The chain consists of N identical spherical monomers evolving according to Metropolis Monte Carlo dynamics. While neighboring monomers have a fixed distance, the non-neighboring monomers interact via a square-well potential. For a sufficiently small interaction range lambda, the system undergoes a first-order freezing transition from an expanded, unordered phase to a compact crystalline state. TPS and committor analysis are used to study the transition state ensemble of the chain and to search for possible reaction coordinates. Earlier observations concerning the structural properties of the transition states are confirmed by our calculations: The typical transition states indeed consist of a crystalline nucleus attached to one or more chain fragments. Furthermore, we investigate the statistical properties of TPS simulations and introduce the path survival function c(k). This quantity gives the average unchanged fraction of a transition path after k TPS iterations.
Schlagwörter
Schlagwörter
(Englisch)
crystallization polymer chain coil to crystal transition square-well potential computer simulation transition path sampling
Schlagwörter
(Deutsch)
Kristallisation Polymerkette Kastenpotential Simulation Computersimulation Transition Path Sampling
Autor*innen
Christian Leitold
Haupttitel (Englisch)
Coil-to-crystal transition of a polymer chain with square-well interactions
Hauptuntertitel (Englisch)
a transition path sampling simulation study
Paralleltitel (Deutsch)
Untersuchung der Kristallisation einer Polymerkette mit Kastenpotential-Wechselwirkung mittels der Simulationstechnik Transition Path Sampling
Publikationsjahr
2011
Umfangsangabe
VI, 72 S. : Ill.
Sprache
Englisch
Beurteiler*in
Christoph Dellago
Klassifikationen
33 Physik > 33.25 Thermodynamik, statistische Physik ,
33 Physik > 33.64 Zustandsgleichungen, Phasenübergänge
AC Nummer
AC08820024
Utheses ID
13878
Studienkennzahl
UA | 411 | | |