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The catalytic properties of chabazite
a computational study
Florian Göltl
Art der Arbeit
Dissertation
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Physik
Betreuer*in
Jürgen Hafner
DOI
10.25365/thesis.17024
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-29750.05798.346153-8
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Abstracts
Abstract
(Deutsch)
Ihre spezielle poröse Struktur verleiht ihnen sehr spezielle Eigenschaften wie eine hohe Stabilität und hohe Selektivität. Katalytischen Prozesse in diesen Materialen finden typischerweise im inneren des Minerals statt was vor allem für das grundlegenden Verständnis eben dieser Prozesse theoretische Modellierung erforderlich macht. Die ständige Verbesserung von Algorithmen sowie der rasante Anstieg der verfügbaren Computerleistung ermöglichen heute die Anwendung von sehr rechenintensiven Methoden für genze Zeolith-Systeme.
In dieser Arbeit untersuchen wir die katalytischen Eigenschaften von Chabazit mittels Computersimulation. Nach einer kurzen Einführung zu Zeolithen und elektronischen Struktur Rechnungen untersuchen wir die Eigenschaften von Cu- und Co- ausgetauschtem Chabazit sowie die adsorption von Alkanen in Chabazit.
Experimentell gesehen gibt es unterschiedliche Ansätze um die chemischen Eigenschaften von Übergangsmetall-ausgetauschten Zeolithen zu bestimmen, nämlich (i) die Messung von Strukturparametern mittels Röntgenbeugung, (ii) Adsorptions- und Emissionsspektroskopie und (iii) die Messung von IR Spektra adsorbierter Moleküle wie CO oder NO. In dieser Arbeit untersuchen wir den Einfluss so genannter Hybrid Funktionale auf die theoretische Beschreibung dieser Eigenschaften.
In der Modellierung von Alkan-Adsorption in Zeolithen besteht das Hauptproblem in der Beschreibung der van der Waals Wechselwirkungen. In dieser Arbeit untersuchen wir die Genauigkeit unterschiedlicher theoretischer Ansätze in der Beschreibung von Methan, Ethan und Propan Adsorption in Na- und protoniertem Chabazit.
Abstract
(Englisch)
Zeolites are the most widely used catalysts in industry. Their special structure makes them model-systems for catalysis in confinement. The reactions themselves take place inside the material and can not be observed directly by experimental methods. To arrive at a fundamental understanding of the underlying processes the use of theoretical methods is required. Recent advances in methodology and increase in computational resources allow the use of high level methods for entire zeolite systems.
In this thesis we investigate the catalytic properties of chabazite using computer simulation. After a short introduction to zeolites and electronic structure theory we investigate the properties of Cu- and Co-exchanged chabazite as well as the adsorption of alkanes in chabazite.
Experimentally seen there are different approaches to classify the chemical properties of transitionmetal-exchanged zeolite, (i) the measurement of structural parameters using XRD measurements, (ii) emission and asorptionspectroscopy and (iii) the measurement of the IR-spectra of adsorbed tracer-molecules like CO or NO. In this work we investigate the impact of hybrid functionals in the theoretical prediction of these properties.
When modelling alkane adsorption in zeolites the main problem for electronic structure calculations is the inclusion of van der Walls interactions. In this work we investigate the accuracy of different theoretical approaches to describe the adsorption of methane, ethane and popane in Na- and protonated chabazite.
Schlagwörter
Schlagwörter
(Englisch)
Zeolites Density Functional Theory Elextronic structure CO/NO adsorption alkane adsorption adsorption/emissionspectroscopy transitionmetal-exchanged zeolites
Schlagwörter
(Deutsch)
Zeolithe Dichtefunktionaltheorie Elektronische Struktur CO/NO-Adsorption Alkan-Adsorption Adsorptions/Emissionsspektroskopie Übergangsmetall-ausgetauschte Zeolithe
Autor*innen
Florian Göltl
Haupttitel (Englisch)
The catalytic properties of chabazite
Hauptuntertitel (Englisch)
a computational study
Paralleltitel (Deutsch)
Die katalytischen Eigenschaften von Chabazit ; eine Computersimulation
Publikationsjahr
2011
Umfangsangabe
269 S. : Ill., graph. Darst.
Sprache
Englisch
Beurteiler*innen
Philippe Sautet ,
Raimund Podloucky
Klassifikationen
33 Physik > 33.61 Festkörperphysik ,
35 Chemie > 35.11 Quantenchemie, chemische Bindung
AC Nummer
AC09021659
Utheses ID
15254
Studienkennzahl
UA | 091 | 411 | |