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Development of methods for isobar suppression in AMS and measurements of 36Cl with the VERA 3-MV-tandem accelerator
Martin Martschini
Art der Arbeit
Dissertation
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Physik
Betreuer*in
Robin Golser
DOI
10.25365/thesis.20374
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-30493.22219.663454-3
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(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)
Abstracts
Abstract
(Deutsch)
Der Nachweis von 36Cl in natürlichen Häufigkeiten mittels Beschleunigermassenspektrometrie (AMS) erfordert hohe Teilchenenergien für die Unterdrückung des stabilen Isobars 36S und konnte bisher nur an Beschleunigeranlagen mit mindestens 5MV Terminalspannung durchgeführt werden. Im Rahmen dieser Arbeit konnten wir zeigen, dass 36Cl und 36S bereits bei Energien von 24MeV, welche auch an mittelgroßen Beschleunigern mit 3MV Terminalspannung wie VERA (Vienna Environmental Research Accelerator) zur Verfügung stehen, getrennt werden können.
Diese Entwicklung wurde erst durch technische Fortschritte bei Ionisationskammern und einem genauen Verständnis der relevanten Ionen-Atom-Stoßprozesse möglich. Der Vergleich experimenteller Daten über den Energieverlust in Ionisationskammern mit Simulation und publizierten Werten lieferte wichtige Erkenntnisse über die Physik der Isobarentrennung, insbesondere bei Energien unterhalb des Bragg-Maximums. Der Effekt der Energiefokussierung bei großen Energieverlusten führt zu einer starken Abnahme der Energie-Unschärfe und somit zu einem Anstieg der Isobarentrennung bis zu beinahe vollem Energieverlust. Die experimentelle Bestimmung der relevanten Eigenschaften von mehreren Detektorgasen brachte eine deutliche Verbesserung des Trennvermögens. Mit C4H10+Ar als Zählgas und einem optimierten Detektoraufbau bestehend aus einer Ionisationskammer mit geteilter Anode und einem Silizium-Streifendetektor wurden schließlich 36S Unterdrückungsfaktoren >2×10E4 gemessen.
Detaillierte Untersuchungen des Einflusses von Probengröße, Kathoden-Design, Träger-Material sowie der Ionenquellen-Betriebsparameter führten zu einer signifikanten Reduktion des Schwefelanteils im Ionenstrahl. Aufgrund zahlreicher Verbesserungen im Messablauf und der folgenden Datenauswertung ist die Reproduzierbarkeit für Proben mit einem 36Cl/Cl Verhältnis >10E−12 besser als 2 %. Die Injektor-Detektor Effizienz ist mit 8% ebenfalls konkurrenzfähig zu größeren Anlagen. Dank einer systematischen Bestimmung des zeitlichen Übersprechens der Ionenquelle und der Cross-Kontamination ist der Messuntergrund 36Cl/Cl <10E−15 und somit in guter Übereinstimmung mit den niedrigsten bisher publizierten Isotopenverhältnissen. Die Resultate der ersten AMS Messung von natürlich 36Cl Expositionsdatierungs-Proben bei 24MeV untermauern die Wettbewerbsfähigkeit der 36Cl Messungen bei VERA im Vergleich zu anderen Labors.
Experimente mit neuen Techniken für zusätzliche Isobarenunterdrückung führten zur Entdeckung des starken Einflusses von kontinuierlichem Laserlicht auf die Produktion negativer Ionen von einer AgCl-Probe in einer Cäsium Sputterionenquelle. Ungefähr 100mW Laserlicht reduzierten das Schwefel-zu-Chlor-Verhältnis um bis zu eine Größenordnung. Dieser neuartige Effekt, dessen physikalische Erklärung noch immer offen ist, wurde in Experimenten an GUNILLA (Universität Göteborg) und an VERA untersucht und schließlich erfolgreich in einer AMS-Messung angewandt.
Abstract
(Englisch)
Accelerator mass spectrometry (AMS) of 36Cl (t1/2 = 0.30Ma) at natural isotopic concentrations requires high particle energies for the separation from the stable isobar 36S and up to now was considered the exclusive domain of tandem-accelerators with at least 5MV terminal voltage. With this work we demonstrated that the separation of 36Cl and 36S is feasible at particle energies of 24MeV, which are also accessible for medium-sized facilities with 3MV terminal voltage like VERA (Vienna Environmental Research Accelerator).
Progress in the technology of ionization chambers and detailed understanding of the relevant ion-atom collision processes made this achievement possible. Within the framework of this thesis, the limitations of isobar suppression in an ionization chamber were closely studied. Comparison of experimental energy loss data with simulations and published data revealed how physics favors isobar separation even at energies below the maximum of the Bragg curve. The strong energy focusing effect at high energy losses significantly reduces energy straggling, hence isobar separation steadily increases up to almost full energy loss. To further optimize the 36S suppression, energy loss, energy straggling and angular scattering in various counter gases were investigated theoretically and experimentally. With C4H10+Ar in an optimized detection setup consisting of a split-anode ionization chamber and a silicon strip detector, 36S suppression factors >2×10E4 have been achieved.
The sulfur content of the ion beam was significantly reduced by assessing the influence of sample size, cathode design, backing material and ion source operating conditions. Due to advances in measurement procedure and data evaluation, the reproducibility for high ratio samples (36Cl/Cl >10E−12) is better than 2 %. The injector to detector efficiency of 8% for 36Cl also compares favorable to other facilities. Following an in-depth investigation of the cross contamination and the memory effect of our ion source, the blank value is 36Cl/Cl <10E−15, which is in good agreement with the lowest so far published isotope ratios. The first successful AMS measurement of 36Cl exposure dating samples at 3MV terminal voltage further demonstrates that 36Cl measurements at VERA are now competitive to other labs.
During investigations of additional techniques for isobar separation in a cesium sputter ion source, we discovered that continuous wave laser light induces a significant change in negative ion production from a silver chloride target. Approximately 100mW of laser light reduced the sulfur to chlorine ratio by one order of magnitude. Experiments were first performed at the ion beam facility GUNILLA (University of Gothenburg) with macroscopic amounts of sulfur and later reproduced at VERA with chemically cleaned AgCl targets. While the physical explanation behind the effect is still unclear, the technique was successfully applied during a regular AMS measurement of 36Cl and further enhances the abundance sensitivity.
Schlagwörter
Schlagwörter
(Englisch)
Accelerator mass spectrometry isobar separation chlorine-36 ionization chamber ion source energy straggling VERA
Schlagwörter
(Deutsch)
Beschleunigermassenspektrometrie Isobarentrennung Chlor-36 Ionisationskammer Ionenquelle Energie-Straggling VERA
Autor*innen
Martin Martschini
Haupttitel (Englisch)
Development of methods for isobar suppression in AMS and measurements of 36Cl with the VERA 3-MV-tandem accelerator
Paralleltitel (Deutsch)
Entwicklung von Methoden zur Isobarentrennung in der AMS und Messungen von 36Cl mit dem VERA 3-MV-Tandembeschleuniger
Publikationsjahr
2012
Umfangsangabe
XII, 127 S.
Sprache
Englisch
Beurteiler*innen
Hans-Arno Synal ,
Stewart P.H.T. Freeman
AC Nummer
AC10498298
Utheses ID
18224
Studienkennzahl
UA | 091 | 411 | |