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Local cluster expansion for the treatment of vacancy energies in Ni3Al
Barbara Knöbl
Art der Arbeit
Diplomarbeit
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Physik
Betreuer*in
Wolfgang Püschl
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Alle Rechte vorbehalten / All rights reserved
DOI
10.25365/thesis.21930
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-29763.09667.224866-5
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Abstracts

Abstract
(Deutsch)
Viele Eigenschaften kristalliner Festkörper werden von Diffusion im Festkörper bestimmt. Die Bewegung einzelner Atome durch den Kristall wird häufig mittels Monte-Carlo Simulationen untersucht. Dabei muss für jeden möglichen Atomsprung die Energiedifferenz zwischen Ausgangs- und Endzustand des Kristalls bekannt sein. Die Genauigkeit der Monte-Carlo Simulationen hängt also von der genauen Kenntnis der potentiellen Energie der betreffenden Struktur ab, welche mittels Dichtefunktionaltheorie (DFT) oder heuristischer Modelle berechnet werden kann. DFT Rechnungen sind grundsätzlich exakt, benötigen aber einen hohen Rechenaufwand und sind daher auf verhältnismäßig einfache Systeme beschränkt, wie beispielsweise hoch geordnete Strukturen aus wenigen Atomsorten. Die Cluster-Entwicklung (CE) ist eine mathematisch exakte Methode, mit der die Genauigkeit der DFT Rechnungen auf weit größere Rechenzellen übertragen werden kann. Gerade für binäre Legierungssysteme ist sie heute eine Standardmethode. Die CE der potentiellen Energie ist eine Reihenentwicklung in Clusterfunktionen auf geometrischen Figuren (Clustern) am Gitter und in effektive Clusterwechselwirkungen. Vom Standpunkt der Linearen Algebra ist die CE ein Basiswechsel von den kartesischen Koordinaten am Gitter in den Konfigurationsraum. Da es im Allgemeinen aber keinen analytischen Ausdruck für die Energie gibt, können die Entwicklungskoeffizienten nicht direkt berechnet werden und müssen mittels Fit an eine Menge bereits bekannter Energien ermittelt werden (Connolly-Williams Methode). Für die Beschreibung des Leerstellenmechanismus der Diffusion muss die Leerstelle grundsätzlich als dritte Atomsorte behandelt werden. Die CE ist zwar auf Systeme mit beliebig vielen Atomsorten anwendbar, die Beschreibung wird aber sehr aufwendig. Im Falle der verdünnten Leerstellenkonzentration kann die Ternäre CE aber umgangen werden, indem man die Leerstellen als lokale Störungen im Kristall mittels der Lokalen Cluster-Entwicklung (LCE) behandelt. Wir haben eine LCE für die technologisch interessante Superlegierung Ni3Al berechnet. Dabei haben wir an L1_2 und D0_{22} Defekt-Konfigurationen gefittet. Die Gültigkeit der LCE ist daher auf diesen Konzentrationsbereich beschränkt.
Abstract
(Englisch)
Many properties of solids depend on atomic migration behavior, which is nowadays very often studied by the Monte Carlo simulation technique. For each atom jump it involves the calculation of the energy difference between the initial and the final state of the system. Hence the accuracy of any Monte Carlo calculation relies on the accurate knowledge of the energy of the respective atomic arrangements which is usually calculated by (semi-) heuristic models or Density Functional Theory (DFT) methods. The latter are in principle exact but require a large computational effort, therefore their application is limited to relatively simple systems (highly ordered structures of only few constituents). The Cluster Expansion (CE) is a mathematically exact method by which the accuracy of DFT calculations can in principle be transferred to much larger calculation cells. For binary alloy systems it is today a well-proven expansion of the possibilities offered by DFT. The CE of the energy of an intermetallic is a series expansion into effective cluster interactions (ECI) on geometric figures on the underlying Bravais lattice and their related cluster functions, which are relatively simple functions on the lattice occupation. The CE mathematically amounts to a switch from a basis in real space coordinates to a basis in configuration space. Since the exact analytic expression for the internal energy of a quantum mechanical systems is usually not known this basis switch is performed by fitting the set of ECIs to a set of known configurations' energies, e.g. DFT calculations (Connolly-Williams method). If atomic migration takes place by a vacancy mechanism then the vacancy (V) must be introduced as a third atomic. The treatment via DFT is then even more computationally expensive. The CE can in principle capture multicomponent systems, but the procedure is by far more complicated and the fitting of the ECI requires a very large input set. Since their concentration is very low in real metals vacancies can be treated as local disturbances. This can be done by the Local Cluster Expansion (LCE). We calculated an LCE for the technologically interesting Ni-Al-system. The input set for the LCE consisted of defect configurations of the stoichiometric composition of L12 and D022 Ni3Al, thus its validity is limited to a narrow concentration range.

Schlagwörter

Schlagwörter
(Englisch)
Potential energy of crystalline solids Cluster Expansion Local Cluster Expansion
Schlagwörter
(Deutsch)
Potentielle Energie von kristallinen Festkörpern Clusterentwickling Lokale Clusterentwicklung
Autor*innen
Barbara Knöbl
Haupttitel (Englisch)
Local cluster expansion for the treatment of vacancy energies in Ni3Al
Paralleltitel (Englisch)
Local Cluster Expansion for the Treatment of Vacancy Energies in Ni3Al
Publikationsjahr
2012
Umfangsangabe
74 S. : Ill., graph. Darst.
Sprache
Englisch
Beurteiler*in
Wolfgang Püschl
Klassifikation
33 Physik > 33.61 Festkörperphysik
AC Nummer
AC10906872
Utheses ID
19590
Studienkennzahl
UA | 411 | | |
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