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Experimental study of nucleation in different vapors and its temperature dependence and the effect of particle properties on the response of condensation particle counters

Agnieszka Kupc

Art der Arbeit

Dissertation

Universität

Universität Wien

Fakultät

Fakultät für Physik

Betreuer*in

Paul Wagner

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URN

urn:nbn:at:at-ubw:1-30141.88260.936261-7

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Abstracts

Abstract

(Deutsch)

Im Fokus der vorliegenden Dissertation stehen die verschiedenen Nukleationsprozesse (homogene und heterogene) und deren relevante Einfussgrößen. Prozesse der homogenen Nukleation wurden mit Hilfe unterschiedlicher Aerosol- und Gasphasenmessgeräte in der CLOUD Versuchskammer untersucht. Um hinreichend stabile Schwefelsäure - Konzentrationen im Inneren der Kammer zu erreichen, wurde ein neuartiges UV-Bestrahlung-System entwickelt welches sich durch vernachl ässigbare thermische Effekte auszeichnet. Im Rahmen der durchgeführten Experimente wurde versucht der Einfluss (1) des Vorhandenseins von Ionen, (2) der Temperatur sowie (3) der Zusammensetzung der betrachteten Dämpfe auf die homogene Nukleation aufzuklären. Die experimentellen Nukleationsraten in binären Wasser-Schwefelsäure und ternären Wasser-Schwefelsäure-Ammoniak-Systemen die dabei beobachtet wurden, können atmosphärische Nukleationsraten an der Erdoberfläche nicht allerdings erklären. Ergänzend dazu wurden in einem Expansionskammer-Messsystem, dem sogenannten Size Analyzing Nuclei Counter (SANC), Versuche zur heterogenen Nukleation durchgeführt. Insbesondere sollten die Temperaturabhängigkeit sowie der potentielle Einfluss der Eigenschaften der Nukleationskerne auf heterogene Nukleationsprozesse untersucht werden. Die Ergebnisse zeigen einen unerwarteten Temperaturtrend bei der heterogenen Nukleation von Wasserdampf an Silber-Partikeln mit einem ausgeprägten Maximum des Sättigungsverhältnises bei 278 K. Abweichungen von den theoretisch zu erwartenden Temperaturabhängigkeiten wurden bereits von Schobersberger et al. (2010) für NaCl Partikel in n-Propanol-Dämpf beaobachtet. Laut McGraw et al. (2012) könnten diese Ergebnisse möglicherweise durch starke Oberflächeneffekte erklärt werden. Des Weiteren wurden verschiedene Partikelarten mit kommerziellen Kondensationkernzählern ('condensation particle counter', CPC) untersucht, um festzustellen wie sich physikalisch-chemische Eigenschaften auf die Zählergebisse dieser Geräte auswirken. Es konnte gezeigt werden, dass die Zähleffizienz von kommerziellen CPCs insbesondere von Faktoren wie Größe, Zusammensetzung, Benetzbarkeit und Löslichkeit von Kondensationskernen abhängt. Die Ergebnisse der vorliegenden Arbeit weisen auf ein unerwartetes Temperaturvehalten bei heterogener Nukleation hin. Die quantitativen Messungen von Partikelkernbildungsraten unter präzise kontrollierten Bedingungen können zu einer Verbesserung bestehender Klimamodelle beitragen. Die durchgefürten Nukleationsexperimente sind auch für die Weiterentwicklung von CPCs von Bedeutung. Erkenntnisse der hier durchgeführten Arbeiten, können einen signifikanten Beitrag zu einem besseren Grundverständnis von Nukleationsvorgängen leisten. Insbesondere wird es möglich sein, durch eine adäquate Berücksichtigung von Partikelbildung und verwandten Prozessen, bessere Klimamodelle und Vorhersagen zu generieren. Zuletzt können die hier gelieferten Ergebnisse auch dazu verwendet werden die Entwicklung verbesserter CPC-Geräte zu unterstützen.

Abstract

(Englisch)

Despite ongoing efforts radiative forcing of aerosols and clouds still represents the highest uncertainty in our current understanding of climate change (IPCC, 2007). Its quantification is extremely difficult since properties of aerosols vary greatly. To better understand the influence of aerosols on the climate it is necessary to clarify the mechanisms of aerosol formation. Those mechanisms are referred to as homogeneous or heterogeneous nucleation processes depending on whether they initiate from vapors or on pre-existing seed particles. In this PhD research the effect of (1) ions, temperature and various vapors on homogeneous nucleation, (2) temperature and seed properties on heterogeneous nucleation, as well as (3) particle composition on the response of condensation particle counters (CPC) were investigated. This was achieved using state-of-the-art aerosol- and gas-phase instruments at the CLOUD chamber for (1). Stable concentrations of sulfuric acid vapor were provided by means of an innovative fibre-optic UV system. This allowed investigation of the effect of ions on binary and ternary nucleation in a thermally stable environment. Results revealed that both mechanisms cannot account for atmospheric boundary layer nucleation, and that another component such as organics is missing. An expansion type CPC (SANC) was used for (2). Results showed an unexpected temperature trend for silver seeds where the onset saturation ratio exhibits a pronounced maximum at about 278 K. The effect for sodium chloride particles however, was found to be in qualitative agreement with theory. Additionally, water- and n-butanol-based counters used for (3) showed how variability and complexity of particles influence counting efficiency of a CPC. Findings reported in this PhD thesis may lead to significant improvement of the basic knowledge of nucleation mechanisms. Further they allow more precisely incorporate particle formation in climate models. In addition, this work may contribute to optimize and induce further improvements of CPCs.

Autor*innen

Agnieszka Kupc

Haupttitel (Englisch)

Experimental study of nucleation in different vapors and its temperature dependence and the effect of particle properties on the response of condensation particle counters

Paralleltitel (Englisch)

Experimental study of nucleation in different vapors and its temperature dependence and the effect of particle properties on the response of condensation particle counters

Publikationsjahr

2013

Umfangsangabe

153 S. : graph. Darst.

Sprache

Englisch

Beurteiler*in

Paul Wagner

Klassifikation

33 Physik > 33.05 Experimentalphysik

AC Nummer

AC10854625

Utheses ID

25108

Studienkennzahl

UA | 091 | 411 | |

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