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Detection of Ceria nanoparticles in natural soils using the Ce:La ratio
Willi Fabienke
Art der Arbeit
Masterarbeit
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Geowissenschaften, Geographie und Astronomie
Studiumsbezeichnung bzw. Universitätlehrgang (ULG)
Masterstudium Erdwissenschaften
Betreuer*in
Thilo Hofmann
DOI
10.25365/thesis.36719
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-30451.53293.131661-8
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Abstracts
Abstract
(Deutsch)
In den letzten Jahren wurden zahlreiche Anwendungen für synthetische Nanopartikel entdeckt, wobei viele weitere noch in der Entwicklung sind. Nanopartikel sind insbesondere deshalb von Bedeutung, weil sich ihre chemischen Eigenschaften von denen des groben Ausgangsmaterials unterscheiden. Cerdioxid-Nanopartikel (nCe) können als Dieselkraftstoffadditiv verwendet werden, wodurch potenziell eine breite Population dem Material ausgesetzt werden kann. Technische Cerium Nanopartikel unterscheiden sich von natürlichen Cer-Mineralen hauptsächlich durch ihren geringen Lanthan-Gehalt. Natürliche Böden weisen ein stabiles Ce:La-Verhältnis von 2.0:1 (+-0.2) auf, bedingt durch das sehr ähnliche chemische Verhalten von Lanthan und Cerium. Abweichungen von dem natürlich Verhältnis weisen auf technische Cerium-Nanopartikel hin, deren Mengenkonzentrationen außerdem mit Hilfe des Ce:La-Verhältnisses geschätzt werden können.
In dieser Arbeit wurden Ce:La-Verhältnisse von 2.0:1 (+-0.1) und 2.0:1 (+-0.2) für natürliche Böden bzw. Kolloidextrakte aus diesen Böden bestimmt. Eine natürlichen Bodenprobe wurden mit ansteigenden Konzentrationen von CeO2 Nanopartikeln versetzt, um die Nachweisgrenze von nCe mit Hilfe des Ce:La-Verhältnisses zu ermitteln. In Kolloidextrakten dieser Proben, mit bekanntem natürlichen La- und Ce-Gehalt, konnte die Zugabe von nCe mit einem Massenäquivalent von 4.5% des natürlichen Ce-Hintergrundes (3.3~ppm nCe zu 73~ppm Hintergrund) durch Massenspektrometrie mit induktiv gekoppeltem Plasma (ICP-MS) detektiert werden. Erhöhte Sensitivität des Ce:La Verhältnisses könnte durch Einzelpartikelanalyse der Kolloidextrakte erreicht werden, allerdings benötigt es weiterer Methodenentwicklung um dies in der Praxis zu beweisen. Analysen von Kolloidextrakten durch Kopplung einer nach Partikelgröße aufgelösten Elementaranalyse (Feld-Fluss-Fraktionierung gekoppelt mit Massenspektrometrie mit induktiv gekoppeltem Plasma) lassen vermuten, dass die zugegebenen, technischen CeO2-Partikel wahrscheinlich mit natürlichen Tonmineralen Heteroaggregate bilden. Dieses Wissen kann für die Optimierung der Probenaufbereitung genutzt werden, um die Anreicherung technischer CeO2-Nanopartikel zu bewirken und somit die Nachweisgrenze weiter nach unten zu verschieben. Diese Arbeit zeigt, dass das Ce:La-Verhältnis als empfindliches Werkzeug verwendet werden kann, um technische CeO2-Nanopartikel in der Umwelt zu detektieren.
Abstract
(Englisch)
Engineered nanoparticles have found widespread applications over the last few years with many more in development. Nanoparticles are interesting for many applications mainly because of their different chemical behaviour compared to the bulk material that they were made out of. CeO2 nanoparticles (nCe) can be used as a diesel fuel additive, potentially exposing a broad population to nCe emissions. Engineered CeO2 is different from natural Ce containing minerals, because of its purity and low La content. The ratio of Ce:La of 2.0:1 (+-0.2) is relatively stable in natural soils, due to the similar chemical behaviour of La & Ce. Higher ratios can indicate the presence of nCe and can also be used to quantify the amount of nCe in the sample.
In this study Ce:La ratios of 2.0:1 (+-0.1) and 2.0:1 (+-0.2) were determined for natural soils and colloid suspensions extracted from those soils, respectively. An uncontaminated soil was spiked with different CeO2 nanoparticle concentrations and colloid extracts were gained from those spiked soils to determine the detection limit for nCe using the Ce:La ratio. Detection of the spiked nCe in the colloid suspension at a concentration as low as 4.5% of the natural background (3.3~ppm Ce added to 73~ppm soil Ce-background) was possible using bulk element analysis via Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometer (ICP-MS). Single particle ICP-MS showed to be a promising technique which might lower the detection limit by being more sensitive to shifts of the Ce:La ratio, but further method development is needed to prove this. Coupling of a size separation technique (asymmetric flow field-flow fractionation) to an ICP-MS has shown that the spiked nCe probably attached to natural clay-mineral particles, giving information for future optimization of sample preparation techniques which might also lower the detection limit. In conclusion, this study shows that the Ce:La ratio can serve as a sensitive tool for the detection of technical CeO2 nanoparticles in the environment.
Schlagwörter
Schlagwörter
(Englisch)
engineered nanoparticles rare earth elements colloids soil
Schlagwörter
(Deutsch)
technische Nanopartikel Seltene Erden Kolloide Boden
Autor*innen
Willi Fabienke
Haupttitel (Englisch)
Detection of Ceria nanoparticles in natural soils using the Ce:La ratio
Paralleltitel (Deutsch)
Detektion von Ceria Nanopartikeln in natürlichen Böden mit Hilfe des Ce:La Verhältnisses
Publikationsjahr
2015
Umfangsangabe
64 S. : Ill., graph. Darst.
Sprache
Englisch
Beurteiler*innen
Thilo Hofmann ,
Frank v. d. Kammer
Klassifikation
38 Geowissenschaften > 38.95 Umweltgeologie, Geoökologie
AC Nummer
AC12269331
Utheses ID
32547
Studienkennzahl
UA | 066 | 815 | |