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Development of a versatile size analyzing nuclei counter (vSANC) and application to ambient aerosol studies
Tamara Pinterich
Art der Arbeit
Dissertation
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Physik
Studiumsbezeichnung bzw. Universitätlehrgang (ULG)
Dr.-Studium der Naturwissenschaften Physik
Betreuer*in
Paul Wagner
DOI
10.25365/thesis.37497
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-29502.23087.335061-9
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(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)
Abstracts
Abstract
(Deutsch)
In dieser Arbeit werden ein neu entwickelter Expansionskammer-Kondensationskernzähler - der versatile Size Analyzing Nuclei Counter (vSANC) - und dessen Einsatz bei der Untersuchung atmosphärischer Aerosolpartikel präsentiert.
Das Funktionsprinzip des vSANC beruht auf heterogener Nukleation von übersättigtem Dampf auf bereits existierenden Aerosolpartikeln und anschließendem Tröpfchenwachstum. Wohl definierte und uniforme Dampfübersättigung innerhalb der Expansionskammer wird durch adiabatische Expansion erreicht. Nanopartikel, die durch heterogene Nukleation aktiviert werden, wachsen an und können mittels Lichtstreuung detektiert werden. Das Messprinzip wurde vom klassischen SANC adaptiert (Preining et al. (1981); Wagner et al. (2003)).
Der vSANC wurde dahingehend entwickelt, dass er größtmögliche Flexibilität sowohl im Einsatz bei Feldstudien als auch im Einsatz bei Laborstudien bietet. Das beinhaltet große Betriebsbereiche bezüglich Temperatur und absolutem Druck, sowie hohe Flexibilität in der Wahl der kondensierenden Flüssigkeit und der Aerosoleinlassflussrate. Messungen bezüglich der Zähleffizienz zeigen, dass der vSANC 10 − 20% der Partikel oder molekularen Cluster mit einem Durchmesser von 1.5nm detektiert. Daher kann er als Partikelzähler für Cluster mit Durchmessern unterhalb von 3nm verwendet werden.
Partikelanzahlkonzentrationen und Wachstumskurven werden mit Hilfe einer optischen Detektionsmethode - der multi-angle Constant Angle Mie Scattering method (mCAMS) - gemessen. Die Tröpfchen, die in der Expansionskammer anwachsen, werden mit einem polarisierten Laserstrahl beleuchtet. Der von den anwachsenden Tröpfchen gestreute Lichtfluss wird gleichzeitig unter fünf verschiedenen Vorwärtsstreuwinkeln gemessen. Abhängig vom Streuwinkel weisen experimentelle Streulichtfluss vs. Zeit Kurven eine Serie von Maxima und Minima auf, die in guter Übereinstimmung mit theoretischen Kurven ist, die mit Hilfe der Mie Theorie (Mie, 1908) berechnet werden. Dadurch kann die Entwicklung der Tröpfchengröße als Funktion der Zeit gemessen werden (Wagner, 1985). Gleichzeitige Messungen des transmittierten Lichtflusses ermöglichen die Absolutbestimmung von Tröpfchenanzahlkonzentrationen in einem Konzentrationsbereich von 10^2 bis 10^7 cm^(−3) (Szymanski and Wagner, 1990). Darüberhinaus, kann die Abschwächung des Laserstrahls durch bereits sichtbare Teilchen berücksichtigt werden, indem eine Referenzlinie mit Hilfe eines zusätzlichen Photosensors gemessen wird.
Tröpfchenwachstumsdaten ermöglichen es die Dampfübersättigung, die eine wichtige Rolle in der Untersuchung von Größen molekularer Cluster mittels heterogener Nukleationswahrscheinlichkeiten spielt, präzise zu bestimmen.
Der vSANC wurde während der Frühlingsmesskampagne 2014 auf der SMEAR II Messstation in Hyytiälä, Finnland, betrieben. Das Hauptziel war es, Bildung und Wachstum atmosphärischer Cluster zu untersuchen. Dafür wurde der vSANC im sogenannten scanning Modus, bei dem eine größenabhängige Aktivierung von Partikeln durch das Alternieren von drei unterschiedlichen Expansionsverhältnissen erreicht wird, betrieben. Folglich wurden Konzentrationsmessungen in den Partikeldurchmesserbereichen 2-5nm, 5-10nm und >10nm nacheinander durchgeführt, wobei eine volle Messsequenz etwa sechs Minuten dauerte. Beim größten Druckabfall, nahe dem Einsetzen homogener Nukleation, können praktisch alle Cluster, die als Kondensationskerne zur Verfügung stehen, als aktiviert betrachtet werden. Atmosphärische Partikelneubildung wurde nur dann beobachtet, wenn die Betriebstemperaturen nahe der Umgebungslufttemperatur lagen. Bei höheren Betriebstemperaturen verursachten verdampfungsbedingte Partikelverluste entlang des Instrumenteneinlasses erhebliche Zählverluste. Ein weiteres interessantes Ergebnis ist, dass in Abwesenheit von Partikeln bei hoher Luftfeuchtigkeit binäre homogene Nukleation von Wasser und Betriebsflüssigkeit (n-Propanol) in der Expansionskammer beobachtet wurde. Der Tagesgang gemessener Anzahlkonzentrationen während eines atmosphärischen Partikelneubildungstages zeigt, dass Partikelkonzentrationen rund um 10^4 cm^(−3) im kleinsten Durchmesserbereich 2-3 Stunden vor dem Auftreten im Signal eines Differential Mobility Particle Sizers detektiert wurden. Die Existenz kontinuierlich präsenter, hochkonzentrierter neutraler Cluster mit Durchmessern unter 3nm konnte mit diesen Feldmessungen nicht bestätigt werden.
Abstract
(Englisch)
In this thesis a new expansion-type condensation particle counter - the versatile Size Analyzing Nuclei Counter (vSANC) - and its application to ambient aerosol studies are presented.
The operation of the vSANC is based on heterogeneous nucleation of supersaturated vapor on preexisting aerosol particles and subsequent droplet growth. Well-defined uniform vapor supersaturation inside the expansion chamber is achieved by adiabatic expansion. Nanoparticles activated by heterogeneous nucleation are grown to larger sizes and can be detected by light scattering. The measuring principle was adopted from the classical SANC (Preining et al. (1981); Wagner et al. (2003)).
The vSANC was designed to allow maximum flexibility for its application in field as well as laboratory studies. This includes wide ranges of operating temperatures and total gas pressures, −20◦ C to +40◦ C and 0.2bar to 1.2bar, respectively, and flexibility with respect to the choice of condensing liquids and aerosol intake flowrates. Counting efficiency measurements show that the vSANC detects 10 − 20% of particles/clusters at 1.5nm in diameter. Thus it can be used as particle counter for sub-3nm clusters.
Particle number concentrations and growth curves are obtained by means of an optical detection technique - the multi-angle Constant Angle Mie Scattering method (mCAMS). The droplets growing in the expansion chamber are illuminated by a polarized laser beam. The light flux scattered by the growing droplets is monitored simultaneously at five different forward scattering angles. Depending on the scattering angle, experimental scattered light flux vs. time curves show series of maxima and minima in good agreement with theoretical curves, calculated by means of Mie theory (Mie, 1908). This way we can precisely measure the evolution of droplet size as a function of time (Wagner, 1985). Simultaneous measurement of the transmitted light flux allows to determine absolute droplet number concentrations (Szymanski and Wagner, 1990) ranging from 10^2 cm^(−3) to 10^7 cm^(−3) . Moreover,
light attenuation by particles already visible before expansion, can be accounted for by observing a reference baseline provided by an additional photodetector monitoring the incident laser light flux.
Droplet growth data enable precision determination of vapor saturation ratios, which are key in evaluating sizes of molecular clusters down to about 1nm using heterogeneous nucleation probability curves (Winkler et al. (2008b)).
In spring 2014, the vSANC has been operated at the SMEAR II station in Hyytiälä, Finland. The main goal was to investigate the formation and growth of atmospheric clusters starting from smallest detectable sizes. To this end, the vSANC was operated in scanning mode, where size-dependent particle activation is achieved by altering the expansion ratio among three different values. Accordingly, concentration measurements in the particle diameter bins 2-5nm, 5-10nm and > 10nm were performed sequentially, one full measuring sequence taking about six minutes. At the highest pressure drop close to the onset of homogeneous nucleation basically all clusters capable of acting as condensation nuclei can be considered activated. Using n-propanol as working fluid, atmospheric new particle formation was observed only when operating temperatures were close to the ambient air temperature. At higher operating temperatures particle evaporation occurred along the inlet line, causing substantial counting losses. Another interesting finding was that in the absence of particles high relative humidity led to binary homogeneous nucleation of water and n-propanol in the expansion chamber. Diurnal concentration evolution during atmospheric new particle formation (NPF) events showed that particle concentrations as high as 10^4 cm^(−3) were detected in the smallest size bin about 2-3 hours before the NPF signal appeared in a differential mobility particle sizer. A continuously present pool of highly concentrated neutral clusters in the sub-3nm size range (Kulmala et al., 2007) could not be confirmed during these measurements.
Schlagwörter
Schlagwörter
(Englisch)
Condensation Particle Counter Nucleation Studies
Schlagwörter
(Deutsch)
Kondensationskernzähler Nukleationsstudien
Autor*innen
Tamara Pinterich
Haupttitel (Englisch)
Development of a versatile size analyzing nuclei counter (vSANC) and application to ambient aerosol studies
Paralleltitel (Deutsch)
Entwicklung des versatile size analyzing nuclei counter (vSANC) und dessen Einsatz bei der Untersuchung atmosphärischer Aerosole
Publikationsjahr
2015
Umfangsangabe
222 S. : Ill.
Sprache
Englisch
Beurteiler*innen
Peter McMurry ,
Michel Attoui
Klassifikation
33 Physik > 33.05 Experimentalphysik
AC Nummer
AC12663067
Utheses ID
33233
Studienkennzahl
UA | 091 | 411 | |