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First principles investigations of adsorption on a transition metal surface
oxygen and indium on the (110) surface of tungsten
Markus Stöhr
Art der Arbeit
Dissertation
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Physik
Betreuer*in
Raimund Podloucky
DOI
10.25365/thesis.4740
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-29392.07270.450066-5
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(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)
Abstracts
Abstract
(Deutsch)
In der vorliegenden Arbeit werden Adsorptionseigenschaften mit Hilfe der Cluster Entwicklung (CE) untersucht. Der Input für die CE besteht aus einer genügend großen Anzahl an Dichtefunktionaltheorie (DFT) Rechnungen, deren Genauigkeit durch die Kombination mit der CE auf die Simulation von großen Systemen ausgeweitet werden kann. Die Wechselwirkungsenergien der CE werden für Monte Carlo (MC) Simulationen verwendet, die es erlauben die temperatur- und konzentrationsabhängige Bildung von Adsorptionsstrukturen zu untersuchen. Ohne die Verwendung von empirischen Parametern, durch die Kombination von DFT, CE und MC Methoden, wird die Sauerstoffadsorption auf der Wolfram (110) Oberfläche studiert und das zugehörige Phasendiagramm konstruiert. Es werden Bedeckungen bis zu einer Monolage berücksichtigt, was Sauerstoffkonzentrationen von 0 < x_O < 1 entspricht. Die CE wird für eine monoatomare Lage der zwei geometrisch äquivalenten H3 Untergitter auf der (110) Oberfläche konstruiert. Basierend auf 60 DFT Rechnungen mit lateralen Einheitszellen, die bis zu 12 Wolframatome enthalten, werden die effektiven Wechselwirkungsenergien bestimmt und eine Grundzustandssuche für 80394 Adsorptionsstrukturen ausgeführt. Unter Verwendung der effektiven Clusterwechselwirkungen werden MC-Simulationen ausgeführt um die kritischen Temperaturen für den Übergang der ungeordneten in die geordneten Phasen zu bestimmen, mit deren Hilfe das Oberflächenphasendiagramm konstruiert wird. Obwohl die Übereinstimmung mit dem experimentell bestimmten Phasendiagramm gut ist, bleiben signifikante Unterschiede die womöglich auf die Vernachlässigung der Schwingungseigenschaften zurückzuführen sind. Ein anderes Adsorbatsystem, das zusammen mit neuen Experimenten untersucht wird, ist Indium auf W(110). Für diese Untersuchung werden die atomaren Strukturen für verschiedene Indiumadsorptionsstrukturen bei submonolagen Bedeckungen auf W(110) sowohl durch eine Kombination von DFT und Molekulardynamik (MD) Simulationen als auch durch Analyse von Beugungsintensitäten von niedrig energetischen Elektronen berechnet.
Die Wechselwirkungsenergien der CE werden für Monte Carlo (MC) Simulationen
verwendet, die es erlauben die temperatur- und konzentrationsabhängige Bildung
von Adsorptionsstrukturen zu untersuchen.
Ohne die Verwendung von empirischen Parametern, durch die Kombination von DFT,
CE und MC Methoden, wird die Sauerstoffadsorption auf der Wolfram (110)
Oberfläche studiert und das zugehörige Phasendiagramm konstruiert. Es werden
Bedeckungen bis zu einer Monolage berücksichtigt, was Sauerstoffkonzentrationen
von 0 < x_O < 1 entspricht.
Die CE wird für eine monoatomare Lage der zwei geometrisch äquivalenten H3
Untergitter auf der (110) Oberfläche konstruiert. Basierend auf 60 DFT
Rechnungen mit lateralen Einheitszellen, die bis zu 12 Wolframatome
enthalten, werden die effektiven Wechselwirkungsenergien bestimmt und eine
Grundzustandssuche für 80394 Adsorptionsstrukturen ausgeführt.
Unter Verwendung der effektiven Clusterwechselwirkungen werden MC-Simulationen
ausgeführt um die kritischen Temperaturen für den Übergang der
ungeordneten in die geordneten Phasen zu bestimmen, mit deren Hilfe das
Oberflächenphasendiagramm konstruiert wird.
Obwohl die Übereinstimmung mit dem experimentell bestimmten Phasendiagramm gut
ist, bleiben signifikante Unterschiede die womöglich auf die
Vernachlässigung der Schwingungseigenschaften zurückzuführen sind.
Ein anderes Adsorbatsystem, das zusammen mit neuen Experimenten untersucht wird,
ist Indium auf W(110). Für diese Untersuchung werden die atomaren
Strukturen für verschiedene Indiumadsorptionsstrukturen bei
submonolagen Bedeckungen auf W(110) sowohl durch eine Kombination von DFT und
Molekulardynamik (MD) Simulationen als auch durch Analyse von
Beugungsintensitäten von niedrig energetischen Elektronen berechnet.
Abstract
(Englisch)
IIn this work adsorption properties are studied by using the cluster expansion method (CE). The input for the CE consists of a sufficiently large set of DFT calculations, and by combining CE and DFT the accuracy of DFT calculations can be forwarded to the simulation of large systems. The interaction energies of the CE are exploited for Monte Carlo (MC) simulations, which enable the investigation of the temperature and concentration dependent formation of adsorption structures. Without the need of any empirical parameter, by the combination of DFT, CE and MC techniques the oxygen adsorption on the tungsten (110) surface is studied resulting in a surface phase diagram. Coverages up to 1 monolayer are considered corresponding to the range of oxygen concentrations of 0 < x_O < 1. The CE is done for a monoatomic layer with the two geometrically equivalent H3 sublattices of the (110) surface. Based on 60 DFT calculations with lateral unit cells containing up to 12 tungsten atoms for which the atomic geometries are fully relaxed, a determination of the effective interaction energies and a ground state search for 80394 adsorption structures is undertaken. On the basis of the effective cluster interactions MC simulations are performed in order to derive the critical temperatures for the order-disorder transition by which the phase diagram is finally constructed. Although the agreement to the experimentally derived phase diagram is good, significant differences remain, which might be due to the neglect of vibrational properties in the calculations. Another adsorption system, which is studied in combination with new experiments, is indium on W(110). For this study the atomic structure of various indium adlayers at submonolayer coverages on W(110) is investigated by a DFT and molecular dynamics (MD) approach as well as by analysis of low-energy electron diffraction intensities.
Schlagwörter
Schlagwörter
(Englisch)
DFT density functional theory CE cluster expansion adsorption ab initio oxygen indium tungsten In O W Monte Carlo MC molecular dynamics MD surface physics phase transitions phase stability surface phonons
Schlagwörter
(Deutsch)
DFT Dichtefunktionaltheorie CE Cluster Entwicklung Adsorption Ab initio Sauerstoff Indium Wolfram (110) Monte Carlo MC Molekular Dynamik MD Oberflächenphysik In O W Phasenübergänge Phasenstabilität Phononen an Oberfächen
Autor*innen
Markus Stöhr
Haupttitel (Englisch)
First principles investigations of adsorption on a transition metal surface
Hauptuntertitel (Englisch)
oxygen and indium on the (110) surface of tungsten
Paralleltitel (Deutsch)
Ab initio Berechnungen von Adsorption auf Übergangsmetalloberflächen ; Sauerstoff und Indium auf der Wolfram (110) Oberfläche
Publikationsjahr
2009
Umfangsangabe
154 S. : graph. Darst.
Sprache
Englisch
Beurteiler*innen
Klaus Heinz ,
Josef Redinger
Klassifikationen
33 Physik > 33.19 Theoretische Physik: Sonstiges ,
33 Physik > 33.61 Festkörperphysik ,
33 Physik > 33.62 Mechanische Eigenschaften, akustische Eigenschaften, thermische Eigenschaften ,
33 Physik > 33.68 Oberflächen, Dünne Schichten, Grenzflächen ,
33 Physik > 33.90 Physik in Beziehung zu anderen Fachgebieten ,
35 Chemie > 35.22 Physikalische Chemie: Sonstiges
AC Nummer
AC05040755
Utheses ID
4217
Studienkennzahl
UA | 091 | 411 | |