Detailansicht
Entfernen von Uran aus wässrigen Lösungen mit Hilfe von an Aktivkohle immobilisierten ionischen Flüssigkeiten und Algen-Toxizitätsversuche
Nihal Suna
Art der Arbeit
Masterarbeit
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Chemie
Studiumsbezeichnung bzw. Universitätlehrgang (ULG)
Masterstudium Chemie
Betreuer*in
Regina Krachler
DOI
10.25365/thesis.53920
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-13101.89721.352853-2
Link zu u:search
(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)
Abstracts
Abstract
(Deutsch)
Uran im Trinkwasser stellt heutzutage eine wichtige Problematik dar. Für manche Wohngebiete, bei welchen Brunnenwasser zur Deckung des Trinkwasserbedarfs benutzt wird, sind das Halten und die Dauerkontrolle des Urangehalts des Trinkwassers sehr wichtige Aufgaben. Das Grundwasser befindet sich in einem dauernden Kontakt mit Gesteinen und diese Gesteine können, nach einem möglichen Auflösungsvorgang, mit der Zeit mit ihren radioaktiven Inhaltsstoffen diese Wässer verunreinigen. Unter oxidierenden Bedingungen kann Uran mobilisiert werden und liegt dann als Uranylion (UO22+) vor und das Uranylion weist eine gute Wasserlöslichkeit auf. Nach der österreichischen Trinkwasserverordnung (BGBl. II 359/2012) (AGES, 2012) liegt seit dem 30. Oktober 2012 der Grenzwert für Uran im Trinkwasser bei 15 μg/l. Uran ist ein Schwermetall und die Festlegung dieses Grenzwertes beruht auf der chemischen Toxizität. Die Radiotoxizität kommt erst bei deutlich höheren Konzentrationen in Frage. Uran- Konzentrationen wurden an manchen Grundwassermessstellen über dem Grenzwert (15 μg/l) gemessen, als Beispiele im Seewinkel und in der Zentralzone der Alpen (Wemhöner, et al., 2015). Aktuell ist auch ein solches Problem, wie am 17.11.2013 in den Medien (ORF) berichtet wurde, aus dem Bezirk Drasenhofen (Weinviertel, AT) bekannt (38 μg Unat/L). Dieses Wasser darf derzeit nicht getrunken werden (ORF, 2013). Der Einbau einer geeigneten Filteranlage würde zur Reinigung notwendig sein. Dadurch könnte der Urangehalt bis unter den zulässigen Wert herausgefiltert werden.
In dieser Masterarbeit war es das Ziel, „maßgeschneiderte“ hydrophobe ionische Flüssigkeiten (task specific ionic liquids, ILs) zur Extraktion von Uran(VI) aus wässrigen Phasen zu synthetisieren, sowie eine geeignete Immobilisierungsmethode zu entwickeln, die den praktischen Einsatz dieser ionischen Flüssigkeiten zur Reinigung von Trinkwasser ermöglicht.
Zunächst wurden die ionischen Flüssigkeiten Trihexyltetradecylphosphonium anthranilate ([C101][Ant]), Trihexyltetradecylphosphonium 2-hydroxy-5-nitrobenzoate ([C101][HNBA]), Tricaprylmethylammonium 2-(propylthio)benzoate ([A336][PTBA]) und Trihexyltetradecylphosphonium 2-(propylthio)benzoate ([C101][PTBA]) synthetisiert und charakterisiert. Die synthetisierten ILs zeigten eine sehr gute Aufnahmekapazität für Uran(VI).
Ein weiteres wichtiges Ziel war es, mittels Immobilisierung das Ausbluten der ILs in die wässrige Phase zu verhindern und eine kurze Kontaktzeit zwischen ILs und der wässrigen Phase zu erreichen. Zu diesem Zweck wurden die ionischen Flüssigkeiten an Aktivkohle immobilisiert und in eine geeignete chromatographische Säule gefüllt. So konnte eine praktische und einfache Methode für die Extraktion von Uran aus natürlichen Wasserproben entwickelt werden. Hierbei wurde auch eine Rückextraktion mit Hilfe von HNO3 erfolgreich durchgeführt, damit wurde einerseits die Wiederverwendbarkeit der ILs bewiesen und anderseits das Radionuklid (Uran) rückgewonnen. Auf diese Weise werden teure ILs regeneriert und organische Abfälle reduziert. Die ganze Prozedur wurde mit natürlichem Wasser (Römerquelle Mineralwasser still) durchgeführt.
Da ionische Flüssigkeiten gesundheitsschädliche und ökotoxische Eigenschaften besitzen, ist es unbedingt notwendig sicherzustellen, dass die ionische Flüssigkeit während des Extraktionsvorgangs nicht in die wässrige Phase gelangt. Die durchgeführte Immobilisierung an Aktivkohle erwies sich als geeignete Methode, den Übertritt der ILs in die wässrige Phase weitgehend zu verhindern. Bevor eine ionische Flüssigkeit für Extraktionszwecke zur Reinigung von Trinkwasser oder Abwasser eingesetzt wird, sollte jedoch zuvor ihr ökotoxikologisches Profil untersucht werden. Im Rahmen dieser Masterarbeit wurden Toxizitätstests an der einzelligen Süßwasseralge Selenastrum Capricornutum durchgeführt.
Abstract
(Englisch)
Uranium in drinking water is an important issue today. For some residential areas, where well water is used to meet drinking water needs, holding and permanent control of the uranium content of drinking water are very important tasks. The groundwater is in constant contact with rocks and after a possible dissolution process, these rocks may eventually contaminate this water with their radioactive constituents. Uranium can be mobilized under oxidizing conditions and then exists as uranyl ion (UO22 +) and the uranyl ion has good water solubility. According to the Austrian Drinking Water Ordinance (BGBl. II 359/2012) (AGES, 2012), since 30 October 2012, the limit value for uranium in drinking water is 15 μg/l. Uranium is a heavy metal and this limit is based on chemical toxicity. The radiotoxicity is present only at significantly higher concentrations. Uranium concentrations were measured at some groundwater monitoring points above the limit (15 μg/l), for example in Seewinkel and in the central zone of the Alps (Wemhöner, et al., 2015). Currently such a problem, as reported in the media (ORF) on 17.11.2013, is known in the district of Drasenhofen (Weinviertel, AT) (38μg Unat/l). This water is currently not drinkable (ORF, 2013). The installation of a suitable filter system would be necessary for cleaning. As a result the uranium content could be filtered out below the permissible value.
The aim of the master's thesis was to synthesize "tailor-made" hydrophobic ionic liquids (task specific ionic liquids, ILs) for the extraction of uranium (VI) from aqueous phases as well as to develop a suitable immobilization method that allows the practical use of these ionic liquids for the purification of drinking water. The goals were to prevent the bleeding of the ILs into the aqueous phase and to achieve a short contact time between ILs and the aqueous phase. For this purpose, the ionic liquids trihexyltetradecylphosphonium anthranilate ([C101][Ant]), trihexyltetradecylphosphonium 2-hydroxy-5-nitrobenzoate ([C101][HNBA]), tricaprylmethylammonium 2- (propylthio) benzoate ([A336][PTBA]) and trihexyltetradecylphosphonium 2- (propylthio) benzoate ([C101][PTBA]) were synthesized and characterized.
In a next step, these ILs were successfully immobilized on active charcoal and were filled into a suitable chromatographic column to develop a practically applicable and simple method for the removal of naturally occurring uranium from drinking water. In doing so a back extraction was successfully carried out with the help of HNO3, so on the one hand reusability of the ILs could be demonstrated and on the other hand, the radionuclide (uranium) was recovered. The results proved that the expensive ILs can be regenerated and organic waste reduced. The whole procedure was carried out with natural water (Römerquelle mineral water still).
Since ionic liquids can have harmful and ecotoxic properties, it is essential to ensure that the ionic liquid does not enter the aqueous phase during the extraction process. Before an ionic liquid is used for extraction purposes for the purification of drinking water or wastewater, its ecotoxicological profile should first be investigated. As the environmental and toxicological impact of the synthesized ILs is not yet clear, short-term algae toxicity assays were conducted (algal growth inhibition tests toward the unicellular freshwater green algae species Selenastrum capricornutum).
Schlagwörter
Schlagwörter
(Englisch)
Ionic liquid Immobilization Uraniom-Extraction Toxicity Selenastrum capricornutum
Schlagwörter
(Deutsch)
ionische Flüssigkeit Immobilisierung Uran-Extraktion Toxizität Selenastrum capricornutum
Autor*innen
Nihal Suna
Haupttitel (Deutsch)
Entfernen von Uran aus wässrigen Lösungen mit Hilfe von an Aktivkohle immobilisierten ionischen Flüssigkeiten und Algen-Toxizitätsversuche
Paralleltitel (Englisch)
Removal of uranium from aqueous solutions using activated carbon immobilized ionic liquids and algae toxicity experiments
Publikationsjahr
2018
Umfangsangabe
66 Seiten : Illustrationen, Diagramme
Sprache
Deutsch
Beurteiler*in
Regina Krachler
AC Nummer
AC15245455
Utheses ID
47638
Studienkennzahl
UA | 066 | 862 | |