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New machine learning models for predicting the performance of MOFs in post-combustion carbon capture
Ludwig Schwiedrzik
Art der Arbeit
Masterarbeit
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Chemie
Studiumsbezeichnung bzw. Universitätlehrgang (ULG)
Masterstudium Chemie
Betreuer*in
Leticia Gonzalez
DOI
10.25365/thesis.55754
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-10722.20297.652061-6
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(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)
Abstracts
Abstract
(Deutsch)
Dieses Masterarbeitsprojekt wurde in Zusammenarbeit mit der Arbeitsgruppe von Professor Tom Woo durchgeführt, der mich und meine Forschung während meines Aufenthaltes an der University of Ottawa freundlicherweise bewirtet hat.
Carbon Capture and Storage (CCS) wird voraussichtlich eine wichtige Rolle bei der Bekämpfung der Erderwärmung spielen, indem es zur Verringerung des CO2-Ausstoßes, besonders im Energiesektor, beiträgt. Dabei stellt die adsorptions-basierte Abtrennung von CO2 nach Verbrennung von z.B. Kohle
mithilfe poröser Feststoffe aktuell ein bedeutendes Forschungsgebiet dar. Insbesondere Metal-Organic Frameworks (MOFs) erregen aufgrund ihrer rekordbrechend
großen Oberflächen und Porenvolumina, aber auch weil ihre Struktur an viele verschiedene Adsorptionsbedingungen angepasst werden kann, großes Aufsehen. Aufgrund der schier unendlichen Zahl an möglichen MOFs erfreut sich computergestützes High-Throughput (HT) Screening als Technik zur Beschleunigung der Entdeckung neuer leistungsstarker MOFs zunehmender Beliebheit. Das Screening großer Datenbanken mithilfe computergestützter Methoden wie Grand Canonical Monte Carlo (GCMC)-Simulationen ist mit hohem Rechenaufwand verbunden. Daher stellen vorgeschaltete Prescreening- Methoden, die vielversprechende MOFs effizient für weiterführendes GCMC-Screening auswählen, ein Forschungsgebiet von entscheidender Wichtigkeit dar; solche Methoden stehen im Mittelpunkt eines lang anhaltenden Forschungsprojektes in der Arbeitsgruppe Woo.
Das Ziel meines Masterarbeitsprojektes ist die Entwicklung eines Support Vector Regression (SVR)-basierten Prescreening-Werkzeuges, das unter Verwendung
einer großen, hochgradig diversen Datenbank von 352k MOFs die Arbeitskapazitäten (Working Capacity, wc) und Selektivitäten (Selectivity, Sel) von MOFs bei der Abtrennung von CO2 nach Verbrennung vorhersagt, wodurch
besonders leistungsstarke MOFs für weiteres GCMC-Screening ausgewählt werden sollen. Ich nutze dabei mittels GCMC berechnete Referenzdaten und den nAP-RDF (normalized Atomic PropertyWeighted Radial Distribution Functions)-
sowie geometrische Desktriptoren. Des Weiteren untersuche ich, wie sich Principal Component Analysis (PCA)-basiertes ”Pruning” der Deskriptoren auswirkt. Auf diese Weise entwickle ich vier separate SVR-Modelle für MOF wc
und Sel und prüfe die Genauigkeit und Vorhersageleistung der Modelle ausführlichst.
Alle vier SVR-Modelle sind sehr gut an die Trainigsdaten angepasst. Die Modelle sagen außerdem die wc und Sel der MOFs in der 352k-Datenband mit hoher Genauigkeit voraus, obwohl eine gewisse Überschätzung bei wenig leistungsfähigen sowie eine Unterschätzung bei hochleitungsfähigen MOFs bemerkbar ist. Die Rangkorrelationen aller vier Modelle ist ausgezeichnet, und die Modelle fungieren weiters sehr gut als Prescreening-Werkzeuge zur Vorhersage der wc und Sel von MOFs bei der Abtrennung von CO2 nach Verbrennung. Die zwei Modelle, die PCA-basiertes ”Pruning” verwenden, übertrefen die anderen beiden Modelle deutlich im Bezug auf ihre Recheneffizienz, wodurch die Vorzüge dieses Ansatzes bewiesen sind.
Abstract
(Englisch)
This master’s thesis project was carried out in collaboration with the group of Professor Tom K.Woo, who kindly hosted me and my research during my stay at the University of Ottawa.
Carbon Capture and Storage (CCS) is expected to play a major role in combating global warming by reducing CO2 emissions, primarily from the energy sector. Adsorption-based post-combustion capture using porous solids is an area of ongoing research, with much interest being focused on Metal-Organic
Frameworks (MOFs). MOF structures can be tuned to any set of adsorption requirements. Due to the vast number of possible MOF structures, computational high-throughput (HT) screening is being increasingly used to accelerate the discovery of new high-performing MOFs. Screening large databases using computational methods such as Grand Canonical Monte Carlo (GCMC) is associated with high computational costs. Therefore, prescreening methods that
efficiently select promising MOFs for further GCMC screening are a key area of research; such methods are the focus of a long-running research project in the Woo group.
My Master’s thesis project research goal is to develop Support Vector Regression (SVR)-based prescreening tools using a large, highly diverse database of 352k MOFs to accurately predict CO2 working capacities (wc) and selectivities
(Sel) for post-combustion carbon capture, thereby identifying top performers for further GCMC screening. I make use of GCMC-calculated reference data and the nAP-RDF (normalized Atomic PropertyWeighted Radial Distribution Functions) as well as geometric descriptors. I also investigate the effects of Principal Component Analysis (PCA)-based pruning of descriptors. In this way, I develop four separate SVR models for MOF wc and Sel and extensively test their accuracy and
predictive performance.
All four of the SVR models are shown to fit the training data very well. The models also predict the wc and Sel of MOFs in the 352k database with a high degree of fitting accuracy, although some overprediction of low performers and underprediction of high performers is evident. All four models’ ranking accuracy is excellent, and the models function very well as prescreening tools to predict the wc and Sel of MOFs in post-combustion carbon capture. The two models incorporating PCA pruning clearly outperform the other two in terms of computational efficiency, demonstrating the advantages of this approach.
Schlagwörter
Schlagwörter
(Englisch)
Chemistry Computational ML CCS MOF SVR Screening
Schlagwörter
(Deutsch)
Chemie Computergestützt ML CCS MOF SVR Screening
Autor*innen
Ludwig Schwiedrzik
Haupttitel (Englisch)
New machine learning models for predicting the performance of MOFs in post-combustion carbon capture
Paralleltitel (Deutsch)
Neue Machine Learning Modelle zur Vorhersage der Leistung von MOFs in Post-Combustion Carbon Capture
Publikationsjahr
2019
Umfangsangabe
X, 50 Seiten : Illustrationen, Diagramme
Sprache
Englisch
Beurteiler*in
Leticia Gonzalez
AC Nummer
AC15351120
Utheses ID
49270
Studienkennzahl
UA | 066 | 862 | |