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Extraktion von Metallen aus wässrigen Lösungen mit Hilfe von neuen funktionalisierten mesoporösen Siliciumdioxid Materialien

Reinhard Gleiss

Art der Arbeit

Diplomarbeit

Universität

Universität Wien

Fakultät

Fakultät für Chemie

Studiumsbezeichnung bzw. Universitätlehrgang (ULG)

Lehramtsstudium UF Geschichte, Sozialkunde, Polit.Bildg. UF Chemie

Betreuer*in

Franz Jirsa

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DOI

10.25365/thesis.58337

URN

urn:nbn:at:at-ubw:1-13411.35751.839853-3

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(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)

Abstracts

Abstract

(Deutsch)

Der Eintrag von Schwermetallen durch den Menschen bedingt eine große Belastung für die Umwelt. Der Einsatz von funktionalisierten mesoporösen Silikaten ist eine Möglichkeit, mit der Schwermetalle aus wässrigen Lösungen extrahiert werden können. Für diese Arbeit wurden 4-Aminosalicylat und 3-Hydroxy-2-Naphthoat gewählt, weil sie sich bei der Extraktion von Schwermetallen als Anionen bei task spezific ioniq liquids bewährt haben. Problematisch bei den Ionischen Flüssigkeiten ist dabei das Leaching von Teilen der Ionischen Flüssigkeit. Durch die Bindung von 4-Aminosalicylsäure und 7-Bromo-3-Hydroxy-2-Naphthoensäure an funktionalisierte mesoporöse Silikate soll das Leaching verringert werden. Die Hoffnung beruht dabei auf der Bindung dieser Gruppen an mesoporöse Silikate. Das Ziel dieser Arbeit war es die von der Arbeitsgruppe Freddy Kleitz synthetisierten Materialien, die vom Institut Anorganische Chemie Funktionallle Materialien zur Verfügung gestellt wurden, bezüglich ihrer Extraktionseffizienz für verschiedenen Metalle zu untersuchen und das Leaching von diesen zu untersuchen. Die Extraktionsversuche wurde mit 1mg/l Metalllösungen durchgeführt, deren pH-Wert auf 6 eingestellt worden ist. Bei den Vorversuchen, bei denen die Materialien [SBA15][APTES][Succ][AmSS], [Kit6][APTES][Succ][AmSS], [SBA15][COOH][AmSS], [Kit 6][COOH] [AmSS] und [SBA15][MPTES][HNA] untersucht worden sind, betrug die Extraktionsdauer 4 Stunden, während diese bei den Versuchen mit dem Material [Kit6][AmSS] 1 Stunde dauerten. [Kit 6] und [SBA15] bezeichnen das mesoporöse Silikat, während [AmSS] und [HNA] für die Liganden 4-Aminosylicylat und 3-Hydroxy-2-Naphthoat stehen. Die anderen Bezeichnungen geben Auskunft über die Moleküle die für die Verbindung zwischen dem Liganden und dem mesoporösen Silikat eingesetzt wurden. Nach den Extraktionsversuchen wurde die Konzentration der Proben mittels FAAS, GFAAS und TXRFA bestimmt und die Extraktionseffizienz berechnet. Für das Leaching wurden der TOC-Wert der Proben gemessen und der Kohlenstofffaktor mittels der Strukturformel und den Analysen aus der Thermogravimetrischen Analyse bestimmt. Die TGA wurde dabei von der Arbeitsgruppe um Freddy Kleitz durchgeführt. In den Vorversuchen zeigte das Material [Kit 6][COOH][AmSS] bei Kupfer, Silber und Cadmium Extraktionseffizienzen von über 50%. Bei Zink lag der Wert bei ca. 30%. 7-Bromo-3-Hydroxy-2-Napthoat konnte nicht an das mesoporöse Silikat gebunden werden. Dies zeigte sich auch durch die hohen TOC-Werte. Bei [SBA 15]- und [Kit 6][APTES][Succ][Amss] konnte nicht genügend 4-Aminosalycilat an das Material gebunden werden, wodurch die Extraktionseffizienz nicht besser war als bei dem Zwischenprodukt, welches über die Succinatgruppe extrahierte. [Kit 6][AmSS] konnte die Metalle Cd, Cu, Zn, Ag, Pb, Co, Ni, Nd und Eu mit je über 90% extrahieren. Indium wurde bereits von dem Grundmaterial [Kit 6] zu 90 % extrahiert. Bei [Kit 6][AmSS] war die EE% sogar geringfügig weniger. Platin, bei dem die Versuche in HCl saurer Lösung durchgeführt wurden, konnte nicht extrahiert werden. Nd wurde von [Kit 6] mit 40% extrahiert, während Eu von [Kit6] mit 60% extrahiert worden ist. Dies dürfte auf die Wechselwirkungen mit den freien Silanolgruppen von [Kit 6] zurückzuführen sein. Die Leachingwerte lagen für [Kit 6][AmSS] bei allen Metallen außer bei Indium und Platin bei ca. 6%. Bei Indium war de Wert mit 14% stark erhöht. Hier dürfte Indium mit der Silikatmatrix des Materials interagiert haben, sodass die Bindung zwischen mesoporösen Silikat und der Funktionalisierung beeinträchtigt worden ist. Bei Platin war der Wert mit 12 % ebenfalls stark erhöht. Dies dürfte auf die Konkurrenzreaktion mit der Bildung von Chloridkomplexen des Platins zurückzuführen sein. Die Ergebnisse von Platin würden auch die hohen Leachingwerte bei den anderen Metallen erklären. Hier dürfte es im Zusammenhang mit der Komplexbildung zur Abspaltung der Funktionalisierung bzw. des Liganden gekommen sein. Die Versuche haben gezeigt, dass das Material zwar bei den meisten Metalle sehr gute Extraktionseffizienzen aufweist. Die hohen Leachingwerte erfordern aber weitergehende Untersuchungen bezüglich der Toxizität von den mobilisierten Verbindungen.

Abstract

(Englisch)

The insertion of heavy metals by humans causes a great burden on the environment. The use of functionalized mesoporous silicates is one possibility in which heavy metals can be extracted from aqueous solutions. For this thesis, 4-aminosalicylic Acid and 7-bromo-3-hydroxy-2-naphthenic Acid were chosen because they have proven to be useful in the extraction of heavy metals as anions in task spezific ioniq liquids. The problem with the ioniq liquids is the leaching of parts of the ioniq liquid. The binding of 4-aminosalicylate and 7-bromo-3-hydroxy-2-naphthoate to functionalized mesoporous silicates will reduce leaching. The hope is based on the binding of these groups to mesoporous silicates, thereby reducing the leaching. The aim of this work was to investigate the materials synthesized by the working group Freddy Kleitz, which were provided by “Institut Anorganische Chemie Funktionelle Materialien“, regarding their extraction efficiency for different metals and to investigate the leaching of these metals. The extraction experiments were carried out with 1mg/l metal solutions whose pH had been set to 6. In the preliminary tests, in which the materials [SBA15][APTES][Succ][AmSS], [Kit6][APTES][Succ][AmSS], [SBA15][COOH][AmSS], [Kit 6][COOH] [AmSS] and [SBA15][MPTES][HNA] were investigated, the extraction time was 4 hours, while those in the experiments with the material [Kit 6] [AmSS] took 1 hour. [Kit6] and [SBA15] designates the mesoporous silicat, while [AmSS] and [HNA] designates the ligands 4-Aminosylicylat und 3-Hydroxy-2-Naphthoat. The other descriptions designates molecules, who are used to link the mesoporous silicat and the ligand. After the extraction experiments, the concentration of the samples was determined by FAAS, GFAAS and TXRFA, and the extraction efficiency was calculated. For leaching, the TOC value was measured and the carbon factor was determined by means of the structural formula and the analyses from the thermogravimetric analysis. The TGA was carried out by the working group around Freddy Kleitz. In the preliminary experiments, the material [Kit 6][COOH][AmSS] showed extraction efficiencies of over 50% for copper, silver and cadmium. For zinc the value was about 30%. 7-Bromo-3-hydroxy-2-naphthoate could not be bound to the mesoporous silicate. This was also demonstrated by the high TOC values. For [SBA 15] - and [Kit 6] [APTES][Succ][Amss] not enough 4-aminosaluclate could be bound to the material, which did not improve the extraction efficiency compared to the intermediate that extracted via the succinate group. [Kit 6] [AmSS] was able to extract the metals Cd, Cu, Zn, Ag, Pb, Co, Ni, Nd, and Eu by more than 90% each. Indium was already 90% extracted from the base material [Kit 6]. For [Kit 6] [AmSS] the EE% was even slightly less. Platinum, for which the experiments were carried out in HCl acidic solution, could not be extracted. Nd extracted [Kit 6] with 40, while the extraction from Eu by [Kit 6] was 60%. This may be due to the interactions with the free silanol groups of [Kit 6]. The leaching values were approximately 6% with [Kit 6] [AmSS] for all metals except indium and platinum. For indium the value was greatly increased at 14%. Here, indium could have interacted with the silicate matrix of the material, so that the bond between mesoporous silicate and the functionalization has been impaired. For platinum, the value was also greatly increased at 12%. This may be due to the competition reaction with the formation of chloride complexes of platinum. The results of platinum would also explain the high leaching levels of the other metals. Here it may have come in connection with the complex formation to cleavage of the functionalization or the ligand. The tests have shown that the material has very good extraction efficiencies in most metals. Due to the high leaching values, it is necessary to make studies about the toxicity of the leached species.

Autor*innen

Reinhard Gleiss

Haupttitel (Deutsch)

Extraktion von Metallen aus wässrigen Lösungen mit Hilfe von neuen funktionalisierten mesoporösen Siliciumdioxid Materialien

Paralleltitel (Englisch)

Extraction of metals from aqueous solutions with aid of new functionalized mesoporous silica materials

Publikationsjahr

2019

Umfangsangabe

65 Seiten : Diagramme

Sprache

Deutsch

Beurteiler*in

Franz Jirsa

Klassifikationen

35 Chemie > 35.23 Analytische Chemie: Allgemeines ,

35 Chemie > 35.40 Anorganische Chemie: Allgemeines

AC Nummer

AC15557100

Utheses ID

51521

Studienkennzahl

UA | 190 | 313 | 423 |

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Schlagwörter