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Sub-10 nm aerosol nanoparticle characterization: from mobility standards to ambient new particle formation
Sophia Brilke
Art der Arbeit
Dissertation
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Physik
Studiumsbezeichnung bzw. Universitätlehrgang (ULG)
Doktoratsstudium NAWI aus dem Bereich Naturwissenschaften (Dissertationsgebiet: Physik)
Betreuer*in
Paul Winkler
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Alle Rechte vorbehalten / All rights reserved
DOI
10.25365/thesis.61151
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-17896.44664.628067-3
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(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)

Abstracts

Abstract
(Deutsch)
Die Bildung neuer atmosphärischer Partikel ist allgegenwärtig und wird als wesentliche Quelle für Partikel aus der Nukleationsmode identifiziert. Neugebildete Partikel tragen wesentlich zur globalen Anzahlkonzentration bei und können zu größeren Durchmessern heranwachsen und das globale Klima direkt und indirekt beeinflussen. Der Schwerpunkt dieses Forschungsvorhabens liegt auf der Messung von atmosphärischen Nanopartikeln mit Durchmessern kleiner als 10 nm. Dies beinhaltet die detaillierte Untersuchung der heterogenen Nukleationsprozesse von unterschiedlichen Aerosoltypen in konventionellen Partikelzählern. Die Größenverteilung von Nanopartikeln im sub-10 nm Größenbereich wird mit einem Messsystem basierend auf der Größenklassifizierung mittels "Differential Mobility Analyzers" (DMAs), dem sogenannten "DMA-train", gemessen. Sechs DMAs werden parallel betrieben um die nach Größe aufgelöste Anzahlkonzentration in festen, aber unterschiedlichen Größenkanälen aufzunehmen. Dieser Aufbau erlaubt die präzise Messung der sub-10 nm Größenverteilung mit einer hohen Zeitauflösung von 1 s. "Condensation Particle Counters" (CPCs) werden im DMA-train als Detektoren eingesetzt, dementsprechend stellt die CPC Detektionseffizienz eine Quelle für Unsicherheiten in der Bestimmung der Größenverteilung dar. Das untere Detektionslimit der untersuchten CPCs bewegt sich im Größenbereich von 1 – 4 nm, weshalb Aerosolstandards in diesem Größenbereich ein wichtiges Werkzeug in der Messinstrumentencharakterisierung sind. Im Rahmen dieses Dissertationsvorhabens wurde eine neue bipolare Elektrosprayquelle zur Generierung von molekularen Clustern wohl bekannter Zusammensetzung mit einem hochauflösenden DMA kombiniert, um Mobilitätsstandards zu erzeugen. Die chemische Clusteranalyse mittels Massenspektrometrie wies hohe Reinheit der generierten Cluster nach und präzise Messungen der Detektionseffizienz von CPCs wurden durchgeführt. Die Aktivierung von hygroskopischen Natriumchlorid (NaCl) und unlöslichen Silber (Ag) -partikeln wurde bei drei unterschiedlichen Nukleationstemperaturen in butanol-basierten CPCs sowie bei veränderlicher relativer Feuchte des Trägergases untersucht. Die temperaturabhängigen Messungen zeigen eine verbesserte Detektionseffizienz bei reduzierten Nukleationstemperaturen. Es zeigte sich eine ausgeprägte Feuchteabhängigkeit der Aktivierungseffizienz von NaCl Partikeln, wenn diese einer erhöhten Luftfeuchtigkeit ausgesetzt sind. Die Ergebnisse deuten auf eine sorgfältige Berücksichtigung möglicher Effekte auf die CPC Detektionseffizienz hin, wenn die Probe einer wechselnden relativen Luftfeuchte ausgesetzt ist und aus unterschiedlichen Aerosoltypen besteht. Dies kommt bei atmosphärischen Nanopartikelmessungen zum Tragen. Atmosphärische Größenverteilunsgmessungen unter Verwendung des DMA-trains mit dem Schwerpunkt auf den Größenbereich unterhalb von 10 nm wurden erstmals im Rahmen der A-LIFE Messkampagne auf Zypern durchgeführt. Einige Fälle von Partikelneubildung sowie Partikelwachstum wurden beobachtet und die sub-10 nm Partikeldynamik im Detail untersucht. Es zeigte sich, dass nicht in allen Fällen neugebildete Partikel über 10 nm hinauswachsen. Dieses Ergebnis weist darauf hin, dass Partikelneubildung häufiger auftreten könnte als angenommen, wenn der Größenbereich unter 10 nm nicht abgedeckt ist. Die Größenverteilungsmessungen erlauben einen tieferen Einblick in die sub-10 nm Aerosoldynamik in der Atmosphäre und unterstreichen die Bedeutung der Abdeckung des gesamten atmosphärischen Größenbereichs bis hinunter zu 1 nm.
Abstract
(Englisch)
New particle formation is ubiquitous in the global atmosphere and is identified as the major source of nucleation mode particles. Newly formed particles largely contribute to the global number concentration and may grow to larger sizes and directly and indirectly influence the global climate. The focus of this research project is on the measurement of the sub-10 nm particle size regime to study the dynamics of freshly formed particles. This includes the detailed study of heterogeneous nucleation of different aerosol types in common particle counters. The size distribution of nanoparticles in the sub-10 nm size regime is measured with a high-precision instrumentation system based on the size classification using Differential Mobility Analyzers (DMAs), the so-called DMA-train. Six DMAs are operated in parallel to monitor particles of fixed but different size channels in the sub-10 nm size range to retrieve precise size information. Condensation Particle Counters (CPCs) are used as detectors in the DMA-train and their counting efficiency is a large source of uncertainty regarding the size distribution. The CPCs have the lower detection limit between 1 - 4 nm and aerosol standards for instrument characterization measurements are needed. In this project, a novel bipolar electrospray source was set up in combination with a high-resolution UDMA-4 to extend the range of available clusters from 2 - 3 to up to 18 depending on the substance. The analysis of the clusters using mass spectrometry showed high purity of the sample aerosol allowing to perform precise counting efficiency measurements. The activation of hygroscopic sodium chloride (NaCl) and non-absorbent silver (Ag) particles was investigated at three different nucleation temperatures in n-butanol-based CPCs and changing relative humidity of the carrier gas. The temperature dependent measurements revealed enhanced counting efficiencies at reduced nucleation temperature settings. A pronounced humidity dependence of the activation of NaCl particles when exposed to a humid carrier gas was found. The findings suggest a careful consideration of possible effects on the CPC counting efficiency when the sample is subject to changing relative humidity of the carrier gas and aerosol composition, especially under ambient conditions. Atmospheric size distribution measurements with the focus on the sub-10 nm size range using the DMA-train were performed for the first time within the A-LIFE field experiment in Cyprus. Several NPF events and the sub-10 nm dynamics were studied in detail. The early particle growth did not always exceed 10 nm and was therefore not detected by the conventional size distribution measurement starting at 10 nm. The results suggest that the NPF frequency may be higher than assumed when the sub-10 nm size range is not covered. The combined size distributions reveal deep insight into the sub-10 nm aerosol dynamics in the atmosphere and highlight the importance of covering the complete atmospheric size range down to 1 nm.

Schlagwörter

Schlagwörter
(Englisch)
Mobility standards condensation particle counter differential mobility analyzer atmospheric measurements ambient new particle formation DMA-train ioniAPi-TOF
Schlagwörter
(Deutsch)
Mobilitätsstandards Kondensationskernzähler differentieller Mobilitätsanalysator atmosphärische Messungen atmosphärische Partikelneubildung DMA-train ioniAPi-TOF
Autor*innen
Sophia Brilke
Haupttitel (Englisch)
Sub-10 nm aerosol nanoparticle characterization: from mobility standards to ambient new particle formation
Paralleltitel (Deutsch)
Sub-10 nm Aerosol-Nanopartikel-Charakterisierung : von Mobilitätsstandards zu atmosphärischer Partikelneubildung
Publikationsjahr
2020
Umfangsangabe
119 Seiten : Illustrationen, Diagramme
Sprache
Englisch
Beurteiler*innen
Andreas Held ,
Jyrki Mäkelä
Klassifikation
33 Physik > 33.05 Experimentalphysik
AC Nummer
AC16067188
Utheses ID
54028
Studienkennzahl
UA | 796 | 605 | 411 |
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