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Exploration study for trace detection of long lived fission products at VERA
Oscar Marchhart
Art der Arbeit
Masterarbeit
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Physik
Studiumsbezeichnung bzw. Universitätlehrgang (ULG)
Masterstudium Physik
Betreuer*in
Robin Golser
DOI
10.25365/thesis.61324
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-14733.41554.871268-4
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(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)
Abstracts
Abstract
(Deutsch)
Beschleuniger-Massespektrometrie (AMS) ist in der Lage extrem niedrige Konzentrationen von Spurenisotopen zu detektieren. Je nach Nuklid können Isotopenverhältnisse von bis zu 10^(–16) gemessen werden. Limitiert wird AMS durch stabile Isobare mit hoher natürlicher Häufigkeit, weil im Massenbereich A~100amu die Isobare weder durch die elektrostatischen Analysatoren und Magnete noch in den Detektoren ausreichend von den Spurenisotopen getrennt werden können.
Eine neuartige Methode am Vienna Environmental Research Accelerator (VERA) ist die Unterdrückung von Isobaren durch nicht-resonantes Laser Photodetachment in einem gasgefüllten Hochfrequenzquadrupol mithilfe des Ion Laser Interaction Mass Spectrometry (ILIAMS) Setups. Dies wird durch Überlappen des Ionenstrahls, bestehend aus atomaren oder molekularenn Anionen deren Elektronenaffinitäten (EA) für optische Filterung geeignet sind, mit einem Laserstrahl erreicht. Damit ein Anionensystem geeignet ist muss die EA des Isobars kleiner sein als die EA des Spurenisotops. Dadurch wird das isobare Anion durch Laser Photodetachment neutralisiert während das Spurenisotop unbeeinflusst bleibt.
Ziel dieser Masterarbeit war es die Umsetzbarkeit der Messung von Umweltkonzentrationen der langlebigen Spaltprodukte (LLFP) 90-Sr, 99-Tc and 107-Pd mit dem ILIAMS-Setup für VERA zu untersuchen. Die atomaren EA dieser LLFPs sind ungeeignet für Laser Photodetachment, daher müssen entsprechend geeignete molekulare Systeme verwendet werden.
Die Untersuchungen bezüglich 90-Sr waren sehr erfolgreich. Erste AMS Messungen konnten mit selbst hergestellten Referenzmaterialien durchgeführt werden. Ein Blanklevel von (4.5±3.2)x10^(–15), was einem Detektionslimit (LoD) von <0.1mBq entspricht, konnte erreicht werden. Das alte LoD konnte um mehr als einen Faktor 10 verbessert werden, wodurch AMS die beste Sensitivität für 90-Sr Messungen aufweist.
Für 99-Tc und 107-Pd wurden die EA aller gebildeten Oxid- und Fluoridmolekülen mit einem 532nm Laser untersucht. Zusätzlich wurden die EA mancher Oxidmoleküle noch mit einem 355nm Laser getestet. Die erhaltenen Ergebnisse erlauben es bereits mehrere Moleküle als geeignet auszuschließen, da ihre EA mit dem derzeitigen Lasern nicht kompatibel sind.
Abstract
(Englisch)
Accelerator mass spectrometry (AMS) is able to detect extremely low concentrations of trace isotopes. Depending on the chosen nuclide, isotopic ratios down to 10^(–16) can be measured. The interference of abundant stable isobars is the limiting factor of AMS, because in the mass range A~100amu these isobars can not be sufficiently separated from the trace isotopes neither by the electrostatic analyzers and bending magnets nor in the detectors.
A novel approach at the Vienna Environmental Research Accelerator (VERA) is to suppress isobars via non-resonant laser photodetachment in a gas-filled radiofrequency quadrupole (RFQ) ion guide with the Ion Laser Interaction Mass Spectrometry (ILIAMS) setup. This is achieved by overlapping the ion beam with a laser beam using elemental or molecular anions whose electron affinities (EA) are suitable for optical filtering. Suitable anionic systems require that the EA of the interfering isobar is lower than that of the isotope of interest. Hence, the unwanted isobars are neutralized via laser photodetachment while the isotope of interest remains unaffected.
The aim of this master thesis was to explore the feasibility of measuring environmental concentrations of the long lived fission products (LLFP) 90-Sr, 99-Tc and 107-Pd with the ILIAMS setup at VERA. The elemental EAs of these LLFPs are not suitable for laser photodetachment, therefore suitable molecules have to be used.
The investigations on 90-Sr were successful. First AMS measurements with in-house made reference materials were conducted and resulted in a blank level of (4.5±3.2)x10^(–15) corresponding to a limit of detection (LoD) <0.1mBq. This is a more than tenfold improvement of the previous 90-Sr AMS LoD making AMS the most sensitive method for measuring 90-Sr.
For 99-Tc and 107-Pd, the EAs of their formed oxide and fluoride molecules where investigated with a 532-nm laser. Additionally the EAs of some oxides were tested with a 355-nm laser. The results allow us to already dismiss some molecules as their EAs are not suitable with the current laser setup available at VERA.
Schlagwörter
Schlagwörter
(Englisch)
Accelerator Mass Spectrometry 90-Sr 99-Tc 107-Pd laser photodetachment ion cooler
Schlagwörter
(Deutsch)
Beschleuniger Massenspektrometrie (AMS) 90-Sr 99-Tc 107-Pd Laser Photodetachment Ionenkühler
Autor*innen
Oscar Marchhart
Haupttitel (Englisch)
Exploration study for trace detection of long lived fission products at VERA
Paralleltitel (Deutsch)
Explorationsstudie zum Nachweis langlebiger Spaltprodukte bei VERA
Publikationsjahr
2020
Umfangsangabe
viii, 75, XX Seiten : Diagramme
Sprache
Englisch
Beurteiler*in
Robin Golser
AC Nummer
AC16065182
Utheses ID
54185
Studienkennzahl
UA | 066 | 876 | |