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High-throughput GW calculations
Florian Ellinger
Art der Arbeit
Masterarbeit
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Physik
Studiumsbezeichnung bzw. Universitätlehrgang (ULG)
Masterstudium Physik
Betreuer*in
Cesare Franchini
DOI
10.25365/thesis.61327
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-14731.86957.991872-2
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(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)
Abstracts
Abstract
(Deutsch)
Das Ziel dieses Projektes ist die effiziente Berechnung von fundamentalen Energie-Bandlücken
für große Datensätze von Materialien unter der Verwendung von ab initio Methoden. Zur Berechnung
dieser Bandlücken kommt dieGW-Methode (Gsteht für die Einteilchen-Greenfunktion,
W für das abgeschirmte Coulombpotenzial). Sie ist eine post-DFT Methode und wird dazu
verwendet notwendige Annäherungen in der Dichtefunktional-Theorie (DFT) zu korrigieren,
konkret werden angenäherte Elektronen-Korrelationseffekte exakt berechnet.
Bereits die einfachste Variante der GW-Methode, die Verwendung von sogenannten singleshot
GW (G0W0) Berechnungen, benötigt ein hohes Maß an Zeitaufwand und Computer-
Ressourcen. Folglich ist die Analyse von großen Datensätzen mit dieser Methode ein sehr aufwändiger
Prozess. Zusätzlich benötigt die Berechnung von nur einer konvergierten Energie-
Bandlücke nicht lediglich eine G0W0 Berechnung, sondern mehrere davon sind notwendig,
um ein korrektes Ergebnis zu erhalten. Bei der konventionellen Methode (conventional method),
wird eine Vielzahl an G0W0 Berechnungen dafür verwendet, den optimalen Wert für
mehrere Eingabe-Parameter manuell zu finden. Diese Parameter sind unter anderem der Energie
Cutoff der verwendeten Basisfunktionen und die dazugehörige Anzahl an Energiebändern,
sowohl für das Standard-Basisset, als auch für das Hilfs-Basisset. Die Dichte der k-Punkte im
reziproken Raum muss ebenfalls optimiert werden. All dieseWerte müssen manuell schrittweise
erhöht werden, bis sich die Energie-Bandlücke nicht mehr ändert. Diese Prozedur mit ihren
komplizierten Konvergenz-Kriterien kann nur schwer automatisiert werden und sehr aufwändige
Methoden müssen verwendetwerden, um fundamentale Energie-Bandlücken automatisch
zu berechnen.[1]
Eine neue Methode, die diese Komplikationen umgeht, ist die Basisset-Extrapolation, entwickelt
von Klimeš et al..[2] In ihrer Publikation wurde gezeigt, dass der Fehler, kommend von
dem Abbruch der Basisset-Entwicklung, ein Verhalten von 1/NB zeigt, wobei NB die Anzahl
der in der Berechnung inkludierten Energiebänder ist.[2] Dies hat zur Folge, dass der Fehler
durch eine Extrapolation zur Grenze von unendlich vielen inkludierten Bändern korrigiert
werden kann. Diese Methode verwendet lediglich vier G0W0 Berechnungen und keine Parameter
müssen manuell optimiert werden, wodurch eine Automatisierung wesentlich einfacher
umzusetzen ist.
In meiner Arbeit habe ich unter Verwendung der Basisset-Extrapolation eine automatische
Prozedur zur Berechnung von konvergierten, fundamentalen Energie-Bandlücken entwickelt.
Mit dieser Prozedur wurden drei verschiedene Arten von Bandlücken (direkte Bandlücke am
Gammapunkt, die kleinste indirekte Bandlücke, und die kleinste direkte Bandlücke) vollautomatisch
für einen Datensatz von 69 Materialien, bestehend aus hauptsächlich ein- und zweiatomigen
Halbleitern und Isolatoren, berechnet. Zusätzlich zur den angeführten fundamentalen
Bandlücken auf GW-Level wurden auch die Bandstrukturen der Materialien auf DFT-Level im
Zuge der automatischen Prozedur berechnet.
Das finale Ziel dieser automatischen Prozedur ist qualitativ hochwertige Daten auf GWLevel
für große Datensätze von Materialien einfacher berechnen zu können und online in einer
öffentlichen Datenbank zugänglich zu machen.
[1] M. J. van Setten et al. “Automation methodologies and large-scale validation for GW:
Towards high-throughput GW calculations”. In: Phys. Rev. B 96, 155207 (2017).
[2] Jiri Klimeš, Merzuk Kaltak, and Georg Kresse. “Predictive GW calculations using plane
waves and pseudopotentials”. In: Phys. Rev. B 90, 075125 (2014).
Abstract
(Englisch)
This project aims to efficiently calculate ab initio fundamental band gaps beyond density functional
theory (DFT) for large material sets. The GW approach (G is the one particle Green
function, W the screened Coulomb potential) is used as post DFT method to correct made approximations,
specifically electronic correlation contributions. Performing even the simplest
type of GW calculations, so called single-shot GW calculations (referred to as G0W0), usually
requires a significant amount of computational resources and user interaction. This greatly inhibits
an efficient and quick analysis of larger material sets. In practice, the standard procedure
(or conventional method) for calculating only one converged fundamental band gap typically
involves several G0W0 calculations for the purpose of converging different computational parameters
separately. These include not only the energy cut-off of the basis set and the corresponding
number of energy bands, but also said two parameters for the auxiliary basis set, as
well as the density of the k-point grid. All of these quantities are increased gradually, until
the fundamental gap does not change anymore and convergence is reached. Because of such
involved convergence requirements and large amounts of user interference it is highly impractical
to automate this approach. Only through the implementation of sophisticated methods
(as done in reference [1]) fundamental band gaps can be computed automatically through this
conventional method.
These complications can be circumvent by applying the so called basis set extrapolation,
developed by Klimeš et al..[2] In its proposal it was shown that the band gap error arising in
GWcalculations due to truncation of the plane wave expansion behaves like 1/NB, whereNB is
the number of energy bands included in the simulation.[2] Thus, the gap error can be corrected
by extrapolating to the limit of an infinite set of bands. Calculating converged GW level band
gaps with this method requires only a total number of four G0W0 calculations. Additionally,
by removing the necessity of converging multiple parameters manually, an automatic scheme
can be implemented rather easily.
In my work I have developed such an automated scheme for calculating well converged fundamental
band gaps on GW level, using basis set extrapolation. With this automatic procedure
three different types of fundamental gaps (direct gap at Gamma, smallest indirect gap, smallest
direct gap) were calculated fully automatic for a material set of 69 materials, consisting mostly
of mono- and diatomic insulators and semi-conductors. Additionally to the fundamental band
gaps at GW level, band structures at DFT level were also calculated within the procedure.
The ultimate goal of this automatic approach is to produce reliable GW data for large sets of
materials with less effort and making the results accessible to public via an online database.
[1] M. J. van Setten et al. “Automation methodologies and large-scale validation for GW:
Towards high-throughput GW calculations”. In: Phys. Rev. B 96, 155207 (2017).
[2] Jiri Klimeš, Merzuk Kaltak, and Georg Kresse. “Predictive GW calculations using plane
waves and pseudopotentials”. In: Phys. Rev. B 90, 075125 (2014).
Schlagwörter
Schlagwörter
(Englisch)
GW DFT ab initio high-throughput automated first principles VASP computer simulations density functional theory Green function solid states physics electronic structure
Schlagwörter
(Deutsch)
GW DFT ab initio hoher Durchsatz automatisiert VASP Computersimulation Dichtefunktionaltheorie Greenfunktion Festkörperphysik elektronische Struktur
Autor*innen
Florian Ellinger
Haupttitel (Englisch)
High-throughput GW calculations
Paralleltitel (Deutsch)
Automatisierte GW Simulationen
Publikationsjahr
2020
Umfangsangabe
98 Seiten : Diagramme
Sprache
Englisch
Beurteiler*in
Cesare Franchini
AC Nummer
AC16065168
Utheses ID
54188
Studienkennzahl
UA | 066 | 876 | |