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LDL/HDL distribution and surface properties in water slab
Alexander Gorfer
Art der Arbeit
Masterarbeit
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Physik
Studiumsbezeichnung bzw. Universitätlehrgang (ULG)
Masterstudium Physik
Betreuer*in
Christhop Dellago
DOI
10.25365/thesis.64868
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-21520.11864.810754-9
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(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)
Abstracts
Abstract
(Deutsch)
Die Eigenschaften von Wasser verändern sich in abnormaler Art und Weise im unterkühlten Bereich. Die starke Zunahme der thermodynamischen Antwortfunktionen hat zur Hypothese der „liquid-liquid-transition“ (LLT) geführt, die sich in experimentell unzugänglich tiefen Temperaturen befinden könnte. Daraus motivierte Theorien beschreiben Wasser als eine Mischung zweier konkurrierender Strukturen; „low-density liquid“ (LDL) und „high-density liquid“ (HDL). Gleichzeitig wird diskutiert ob die Oberflächenspannung von unterkühltem Wasser der Extrapolation der IAPWS-Gleichung genügt, oder ob sie einen zweiten Wendepunkt (SIP) beschreibt und exponentiell über die zu erwarteten Werte steigt. Diese beiden möglichen Anomalien sowie neuerliche Erkenntnisse einer kompakten Wasserschicht unterhalb der Oberfläche von unterkühltem Wasser, die sogenannte Apophysis, motivieren eine gründliche Erkundung solch eines Systems. In dieser Masterarbeit wurden ausführliche MD-Simulationen eines Dampf-Wassersystems von 198.15 bis 348.15 K mit dem TIP4P2005 Wassermodell durchgeführt. Die berechnete Oberflächenspannung zeigt ein anormales Wachstum, das mit dem SIP übereinstimmen würde. Zwei Methoden lokalisieren ihn bei ungefähr 278 K, was mit dem beobachteten Dichtemaximum von TIP4P2005 übereinstimmen würde, aber 20 K höher als eine frühere Studie ist. Mit dem ITIM-Algorithmus wurden die ersten vier Molekülschichten der Oberfläche bestimmt und die Apophysis mit der Kompaktifizierung der obersten dieser Schichten identifiziert. Neue Eigenschaften der unterkühlten Wasseroberfläche wie eine anormal hohe Konzentration von HDL in der zweiten Schicht wurden entdeckt und mit der Apophysis in Verbindung gebracht. Es wurde eine negative Korrelation zwischen Oberflächenspannung und HDL-Struktur beobachtet. Dies erschließt neue Forschungsfragen, die helfen könnten, sowohl den SIP als auch die Apophysis mit der LLT zu begründen.
Abstract
(Englisch)
Water behaves in unusual ways as it is supercooled. The divergence of thermodynamic response functions has led to a hypothesized liquid-liquid transition (LLT) in an experimentally inaccessible region of temperature that has in turn motivated two-structure theories of water describing it as a mixture of two competing structures; low-density liquid (LDL) and high-density liquid (HDL). Simultaneously, controversy exists if the surface tension of supercooled water follows the extrapolation of the IAPWS-equation or if it goes through a second inflection point (SIP) and exponentially rises above expected values. Both controversies and recent findings of a compact water layer, called the apophysis, beneath the surface of supercooled water make the vapour-liquid system an interesting object for exploratory research. In this thesis, extensive MD-simulations of an interfacial system of TIP4P2005 water were conducted from 198.15 to 348.15 K. The resulting surface tension shows an anomalous rise that would suggest an SIP. Two methods locate its temperature at about 278 K, which coincides with the density anomaly of TIP4P2005 but is 20 K higher than prior investigations. Using the ITIM algorithm to identify the first four interfacial layers, the apophysis was established to occur from the first layer getting more compact. Novel interfacial features of supercooled water such as an anomalous high HDL-fraction in the second layer were detected and connected to the apophysis. In connecting the SIP to the LLT, fluctuations of surface tension and HDL-fraction imply HDL-fraction to be negatively correlated with surface tension, which opens up questions that may help in unifying the SIP and the apophysis with the LLT.
Schlagwörter
Schlagwörter
(Englisch)
Computer simulation Water Liquid-vapor interface Molecular dynamics Thermodynamic properties Surface tension Liquids
Schlagwörter
(Deutsch)
Computersimulation Wasser Dampf Phasengrenze Molekulardynamik Thermodynamische Eigenschaften Oberflächenspannung Flüssigkeiten
Autor*innen
Alexander Gorfer
Haupttitel (Englisch)
LDL/HDL distribution and surface properties in water slab
Paralleltitel (Deutsch)
LDL/HDL Verteilung und Oberflächeneigenschaften von unterkühltem Wasser
Publikationsjahr
2020
Umfangsangabe
iii, 58 Seiten : Diagramme
Sprache
Englisch
Beurteiler*in
Christhop Dellago
Klassifikationen
33 Physik > 33.25 Thermodynamik, statistische Physik ,
33 Physik > 33.68 Oberflächen, Dünne Schichten, Grenzflächen
AC Nummer
AC16080269
Utheses ID
57557
Studienkennzahl
UA | 066 | 876 | |