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Fabrication and characterization of graphene-based mixed-dimensional van der Waals heterostructures

Rasim Mirzayev

Art der Arbeit

Dissertation

Universität

Universität Wien

Fakultät

Fakultät für Physik

Studiumsbezeichnung bzw. Universitätlehrgang (ULG)

Doktoratsstudium NAWI aus dem Bereich Naturwissenschaften (DissG: Physik)

Betreuer*innen

Jani Kotakoski ,

Jannik C. Meyer

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DOI

10.25365/thesis.70188

URN

urn:nbn:at:at-ubw:1-11176.67176.379813-4

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(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)

Abstracts

Abstract

(Deutsch)

Gemischtdimensionale van-der-Waals (vdW)-Heterostrukturen, die durch die Integration von 2D-Materialien mit Nicht-2D-Materialien konstruiert wurden, bieten eine besondere Plattform für die Optoelektronik der nächsten Generation und eröffnen ein enormes Potenzial für die Herstellung neuartiger Bauelemente basierend auf funktionalen Bauelementsystemen und Metamaterialien. Kohlenstoff-Nanostrukturen gelten dabei aufgrund ihrer einzigartigen Eigenschaften als ideale Bausteine und wichtige Kandidatenkomponenten für das Design neuartiger Nanostrukturen. In dieser Arbeit werden zwei verschiedene Graphen-basierte gemischtdimensionale Heterostrukturen un deren Untersuchung durch aberrationskorrigiertes Rastertransmissionselektronenmikroskop (RTEM) vorgestellt. Das erste Beispiel ist eine neuartige 0D/2D-Buckyball-Sandwich Heterostruktur, die aus freistehenden, hochgeordneten C60-Molekülen besteht, die zwischen zwei Graphen-Monoschichten eingekapselt sind. Diese Struktur wird durch Vakuumabscheidung von C60-Fullerenen auf einer frei suspendierten Graphen-Monoschicht und anschließende Verkapselung unter Umgebungsbedingungen erhalten. Das Graphen-Sandwich bietet eine nanoskalige Reaktionskammer, eine saubere Schnittstelle zum Mikroskop-Vakuum, einen teilweisen Schutz vor Strahlungsschäden während der Bildgebung unter einem 60 keV-Elektronenstrahl und einen kontrastarmen Hintergrund, der leicht von den Bildern abgezogen werden kann. Wir zeigen, dass die Fullerenmoleküle in der C60-Monoschicht einen anomalen verkürzten intermolekularen Abstand von 9.6±0.1 Å aufweisen, was durch vdW-Simulationen erklärt wird. Darüber hinaus bestätigen wir, dass die C60-Kristallite einer Graphen-Epitaxie - Zick- Zack oder Sessel - und einer ABA- oder ABC-Stapelkonfiguration folgen. Darüber hinaus untersuchen wir die Diffusions- und Rotationsdynamik von C60-Molekülen und zeigen, dass Fullerene ihren Rotationsfreiheitsgrad bei Raumtemperatur behalten, während sie bei Bindung an benachbarte Moleküle rotatorisch fixiert werden. Das Graphen-Sandwich-System kann eine vielseitige Plattform für verschiedene molekulare Studie und die Nanophysik bieten. Das zweite Beispiel ist eine gemischtdimensionale 1D/2D-vdW-Heterostruktur, die eine einwandige Kohlenstoff-Nanoröhre (SWCNT) auf einer suspendierten Graphen-Monoschicht enthält, die durch vdW-Kräfte zusammengehalten wird. Wir beobachten, dass sich die SWCNTs nach der thermischen Nachbehandlung durch Laserbestrahlung selbst ausrichten und dadurch die Stapelung der unteren Nanoröhhrenwand mit dem darunter liegenden Graphengitter optimieren. Darüber hinaus zeigen wir, dass sich sowohl SWCNTs als auch das Graphen als Ergebnis der vdW Wechselwirkung an der Grenzäche verformen, was zu eindimensionalen Wellungen im Graphengitter führt. Die beobachteten topographischen Merkmale sind spannungskorreliert, zeigen jedoch keine offensichtliche Empfindlichkeit gegenüber der Helizität der Kohlenstoffnanoröhren, der elektronischen Struktur oder der Stapelordnung. Diese Struktur und ihre Analyse auf atomarer Skala geben einen tiefen Einblick in dieWechselwirkung zwischen den 1D- und 2D-Kohlenstoffsystemen.

Abstract

(Englisch)

Mixed-dimensional van der Waals (vdW) heterostructures constructed by integration of 2D materials with non-2D materials provide a distinct platform for next-generation optoelectronics and open a huge potential to fabricate novel devices based on functional device systems and metamaterials. For this purpose, carbon nanostructures are considered to be ideal building units and important candidate components for designing novel nanostructures due to their unique properties. In this thesis, two distinct graphene-based mixed-dimensional heterostructures and their study by aberration-corrected scanning transmission electron microscopy (STEM) are presented. The first example is a novel 0D/2D Buckyball sandwich heterostructure that consists of free-standing, highly ordered C60 molecules encapsulated between two graphene monolayers. This structure is obtained by vacuum deposition of C60 fullerenes on a free-suspended graphene monolayer and subsequent encapsulation in ambient conditions. The graphene sandwich provides a nanoscale reaction chamber, a clean interface to the microscope vacuum, partial protection from radiation damage during imaging under 60 keV electron beam, and a low contrast background that can be easily subtracted from the images. We show that the fullerene molecules in the C60 monolayer exhibit an anomalous truncated intermolecular spacing of von 9.6±0.1 Å explained by vdW simulations. Further, we confirm the C60 crystallites follow a graphene epitaxy - zig-zag or armchair - and an ABA or ABC stacking configuration. Moreover, we study the diffusion and rotational dynamics of C60 molecules and show that fullerenes retain their rotational degree of freedom at room temperature, while they become rotationally locked when they bond to neighbouring molecules. The graphene sandwich system can provide a versatile platform for various molecular studies and nanoscale physics. The second example is 1D/2D mixed-dimensional vdW heterostructure that incorporates a single-walled carbon nanotube (SWCNT) on a suspended graphene monolayer held together by vdW forces. We observe that after thermal annealing by laser irradiation, the SWCNTs self-align and thereby optimize the stacking of the lower nanotube wall with the underlying graphene lattice. Moreover, we show that both SWCNTs and the graphene deform as a result of vdW interaction at the interface, resulting in one-dimensional corrugations in the graphene lattice. The observed topographic features are strain-correlated but show no evident sensitivity to carbon nanotube helicity, electronic structure, or stacking order. This structure and its atomic-scale analysis provide a profound insight into the interaction between the 1D and 2D carbon systems.

Autor*innen

Rasim Mirzayev

Haupttitel (Englisch)

Fabrication and characterization of graphene-based mixed-dimensional van der Waals heterostructures

Paralleltitel (Deutsch)

Herstellung und Charakterisierung von Graphen-basierten gemischtdimensionalen Van-der-Waals-Heterostrukturen

Publikationsjahr

2021

Umfangsangabe

IV, 104 Seiten : Illustrationen

Sprache

Englisch

Beurteiler*innen

Raul Arenal ,

Flyura Djurabekova

Klassifikationen

33 Physik > 33.05 Experimentalphysik ,

33 Physik > 33.68 Oberflächen, Dünne Schichten, Grenzflächen

AC Nummer

AC16464248

Utheses ID

60107

Studienkennzahl

UA | 796 | 605 | 411 |

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