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Genetic algorithms to optimize polarizable force fields in order to reproduce infrared spectra
Aleksandar Doknic
Art der Arbeit
Masterarbeit
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Physik
Studiumsbezeichnung bzw. Universitätlehrgang (ULG)
Masterstudium Computational Science
Betreuer*in
Christian Schröder
DOI
10.25365/thesis.70354
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-11197.64925.136627-3
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(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)
Abstracts
Abstract
(Deutsch)
Protische ionische Flüssigkeiten tauschen Protonen zwischen den Kationen und den Anionen aus, dabei sind jedoch die experimentellen Daten vom Equilibrium zwischen geladenen und ungeladenen Molekülen nicht eindeutig, was weitere Untersuchungen erforderlich macht.
Solche Untersuchungen können mithilfe der Infrarot Spektroskopie durchgeführt werden.
Derzeitige polarisierbare Kraftfelder erbringen jedoch eine schlechte Leistung bei der Vorhersage von Infrarotspektren. Basierend auf der Parametrisierungssoftware AFMM und inspiriert vom hybriden, genetischen Optimierungsansatz von Paramfit, wird ein neuartiger hybrider genetischer Algorithmus für die Optimierung polarisierbarer Kraftfelder in molekulardynamischen Simulationen entwickelt und implementiert. Nach dem Definieren der Zielfunktion, basierend auf dem Vergleich von Normalmoden, und der Analyse der Optimierungsoberflächen von sechs verschiedenen Molekülen durch die Methode des achsenparallelen Schneidens, wird der Algorithmus für die Problemstellung angepasst. Laufzeitexperimente testen die Leistungsfähigkeit des Optimierungsalgorithmus mit verschiedenen Parametereinstellungen (z.B. Populationsgröße) an sechs verschiedenen Molekülen und zwei Kraftfeldarten. Es zeigt sich, dass die optimierten Kraftfelder eine bessere Leistung bei der Annäherung von quantenmechanisch berechneten Normalmoden erbringen als frühere Kraftfelder. Es zeigt sich allerdings auch, dass für eine genauere Reproduktion der Infrarotspektren aus den experimentellen Daten weitere Untersuchungen erforderlich sind.
Abstract
(Englisch)
Protic ionic liquids exchange protons between cations and anions, but experimental data on the equilibrium between charged and uncharged molecules is ambiguous and deserves further investigation.
Such investigations can be performed with the help of infrared spectroscopy.
However, current polarizable force fields perform poorly at predicting infrared spectra.
Based on the parameter fitting tool AFMM, and inspired by the hybrid genetic optimization approach of Paramfit, a novel hybrid genetic algorithm for the purpose of optimizing polarizable force fields for molecular dynamics simulations is developed and implemented.
After defining a fitness function based on matching normal modes, and analyzing the optimization surface for six different molecules by using the approach of random axis-parallel slicing, the algorithm is adapted for the given problem.
Runtime experiments assess the performance of the optimization algorithm with different parameter settings (e.g. population size) on six different molecules and two types of force fields (CHARMM and CLaP).
It is shown that optimized force fields perform better at computing normal modes aligning with quantum mechanically calculated normal modes than previous force fields, but that reproducing infrared spectra that align more accurately with the experimental data will require further research.
Schlagwörter
Schlagwörter
(Englisch)
genetic algorithms infrared spectroscopy ionic liquids stochastic optimization computational science computational chemistry AFMM molecular mechanics molecular dynamics
Schlagwörter
(Deutsch)
Genetische Algorithmen Infrarotspektroskopie ionische Flüssigkeiten stochastische Optimierung Computational Science Computergestützte Chemie AFMM Molekulare Mechanik Molekulardynamik
Autor*innen
Aleksandar Doknic
Haupttitel (Englisch)
Genetic algorithms to optimize polarizable force fields in order to reproduce infrared spectra
Paralleltitel (Deutsch)
Genetische Algorithmen für die Optimierung polarisierbarer Kraftfelder zum Reproduzieren von Infrarotspektren
Publikationsjahr
2021
Umfangsangabe
x, 107 Seiten : Illustrationen
Sprache
Englisch
Beurteiler*in
Christian Schröder
AC Nummer
AC16471609
Utheses ID
60367
Studienkennzahl
UA | 066 | 910 | |