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Mesoporous non-noble mixed metal oxide catalysts for electrochemical oxygen evolution and reduction reactions
Tatiana Priamushko
Art der Arbeit
Dissertation
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Chemie
Studiumsbezeichnung bzw. Universitätlehrgang (ULG)
Doktoratsstudium NAWI aus dem Bereich Naturwissenschaften (DissG: Chemie)
Betreuer*in
Freddy Kleitz
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Alle Rechte vorbehalten / All rights reserved
DOI
10.25365/thesis.72737
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-22981.13791.310821-1
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(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)

Abstracts

Abstract
(Deutsch)
Die Entwicklung effizienter, kostengünstiger und in hohem Maße verfügbarer Elektrokatalysatoren als Ersatz für die teuren und knappen derzeit etablierten Katalysatoren auf Edelmetallbasis, wie Pt und IrO2 ist eine große Herausforderung für die Umsetzung einer nachhaltigen Energiewirtschaft. Jüngste Studien haben gezeigt, dass poröse Katalysatoren auf der Basis von unedlen Übergangsmetallen, wie Oxide, Legierungen, Perowskite, Sulfide und Phosphide, die Sauerstoffentwicklung und die Reduktionsreaktionen (OER bzw. ORR) effizient katalysieren können. Übergangsmetalloxide sind billig, leicht zu synthetisieren, nicht giftig und bieten sich daher als potenzielle Katalysatoren an. Mesoporöse Oxide auf Kobaltbasis zeigten eine gute elektrokatalytische Aktivität und ausgezeichnete Stabilität in alkalischen Medien. Die Einführung anderer Übergangsmetalle und/oder struktureller Defekte ist ein bewährter Weg, um die Aktivität dieser Katalysatoren zu steigern. Es fehlt jedoch an systematischen experimentellen und theoretischen Studien über Mischmetalloxide, um die Zunahme oder Abnahme der Aktivität und Stabilität durch den Einbau anderer Metalle in die Katalysatoren vorherzusagen oder zu verstehen. Darüber hinaus ist die Auswirkung der Synthesebedingungen auf die Eigenschaften der Materialien nicht vollständig erforscht, was für die genaue Herstellung komplexer Oxide gewünschter Zusammensetzungen entscheidend ist. In dieser Arbeit versuche ich, diese Probleme zu adressieren. Geordnete, mesoporöse, gemischte Metalloxide wurden unter verschiedenen Bedingungen synthetisiert und gründlich charakterisiert, um die optimalen Kalzinierungsverfahren zur Herstellung von phasenreinen Oxiden festzulegen. Cu, Ni, Zn, Mn und Fe wurden systematisch durch partielle Kationensubstitution in das Spinell-Kobaltoxid eingeführt, um den Einfluss jedes Metalls allein, und auch die Kombination mit anderen Metallen auf die physikalisch-chemischen und elektrokatalytischen Eigenschaften dieser Materialien zu untersuchen. Darüber hinaus wurde eine eingehende Untersuchung der (gemischten) Metalloxide mit konstruierten Strukturdefekten durchgeführt, um deren Rolle in den elektrokatalytischen Eigenschaften dieser Oxide zu analysieren.
Abstract
(Englisch)
Developing efficient, low-cost earth-abundant electrocatalysts to replace the expensive and scarce state-of-the-art noble metal-based catalysts, such as Pt and IrO2, is a significant challenge to implementing a sustainable energy-based economy. Recent studies have shown that porous non-noble transition metal-based catalysts, such as oxides, alloys, perovskites, sulfides, and phosphides, can efficiently catalyze oxygen evolution and reduction reactions (OER and ORR, respectively). Transition metal oxides are cheap, easy to synthesize, non-toxic, and thus appealing as potential catalysts. Mesoporous cobalt-based oxides have demonstrated good electrocatalytic activity and excellent stability in alkaline media. Introducing other transition metals or (and) structural defects is a popular way to enhance the activity of these catalysts. However, there is a lack of systematic experimental and theoretical studies on mixed metal oxides for predicting or explaining the increase or decrease in the activity and stability upon incorporating other metals into the catalysts. Moreover, the effect of synthesis conditions on the properties of the materials is not fully explored, which is crucial for accurately producing complex oxides of desired compositions. In this thesis, I try to address these issues. Ordered mesoporous mixed metal oxides were synthesized under various conditions and thoroughly characterized to establish the optimal calcination procedures to prepare phase-pure oxides. Cu, Ni, Zn, Mn, and Fe were systematically introduced in the spinel Co3O4 through partial cation substitution to investigate the impact of each metal alone and in combination with other metals on the physicochemical electrocatalytic properties of these materials. Furthermore, an in-depth study of the (mixed) metal oxides with engineered structural defects was performed to analyze their role in the electrocatalytic properties of these oxides.

Schlagwörter

Schlagwörter
(Deutsch)
Mischmetalloxide Elektrokatalyse unedle Übergangsmetalloxide mesoporöse Katalysatoren Sauerstoffentwicklungsreaktion Sauerstoffreduktionsreaktion
Schlagwörter
(Englisch)
mixed metal oxides electrocatalysis non-noble transition metal oxides mesoporous catalysts oxygen evolution reaction oxygen reduction reaction
Autor*innen
Tatiana Priamushko
Haupttitel (Englisch)
Mesoporous non-noble mixed metal oxide catalysts for electrochemical oxygen evolution and reduction reactions
Paralleltitel (Deutsch)
Mesoporöse edelmetallfreie Gemischtmetalloxidkatalysatoren für die Sauerstoffentwicklungs und -Reduktionsreaktion
Publikationsjahr
2022
Umfangsangabe
X, 294 Seiten : Illustrationen
Sprache
Englisch
Beurteiler*innen
Stefan Kaskel ,
Peter Lieberzeit
Klassifikationen
33 Physik > 33.61 Festkörperphysik ,
35 Chemie > 35.10 Physikalische Chemie. Allgemeines ,
35 Chemie > 35.14 Elektrochemie ,
35 Chemie > 35.40 Anorganische Chemie. Allgemeines
AC Nummer
AC16700807
Utheses ID
64009
Studienkennzahl
UA | 796 | 605 | 419 |
Universität Wien, Universitätsbibliothek, 1010 Wien, Universitätsring 1