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Towards automated atom manipulation in the scanning transmission electron microscope
Andreas Postl
Art der Arbeit
Dissertation
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Physik
Studiumsbezeichnung bzw. Universitätlehrgang (ULG)
Doktoratsstudium NAWI aus dem Bereich Naturwissenschaften (DissG: Physik)
Betreuer*in
Toma Susi
DOI
10.25365/thesis.72759
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-22895.47613.271371-0
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(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)
Abstracts
Abstract
(Deutsch)
Das zweidimensionale Material Graphen wird aufgrund seiner einzigartigen Eigenschaften intensiv untersucht. Die Erforschung seines Potenzials für neuartige Anwendungen scheint noch lange nicht abgeschlossen zu sein, nicht zuletzt, da Defect Engineering eine vielversprechende Methode ist, um seine Materialeigenschaften anzupassen. Mithilfe aberrationskorrigierter Rastertransmissionselektronenmikroskopie (STEM) kann Graphen nicht nur abgebildet werden. Vielmehr kann der fokussierte Elektronenstrahl auch zur Erzeugung von Defekten und sogar zur Manipulation einzelner substitutioneller Fremdatome mit atomarer Präzision verwendet werden. In dieser Arbeit werden Graphen und seine Verunreinigungen, allen voran Silizium, mittels STEM untersucht. Zunächst wurde der temperaturabhängige Wirkungsquerschnitt für Stöße von hochenergetischen Eletronen mit Gitteratomen gemessen, die zur Entfernung letzterer aus makellosem Graphen führen. Die Quantifizierung der beobachteten Strahlungshärte bei erhöhter Temperatur konnte zur experimentellen Abschätzung der Migrationsbarriere für Kohlenstoffatome auf Graphen genutzt werden. Zweitens wurden die Wirkungsquerschnitte für Elektronstahl-induzierte Dynamiken in Zusammenhang mit Silizium- und Phosphordotanden gemessen. Frühere und die neuen Daten für Silizium wurden verwendet, um die Erfolgswahrscheinlichkeit für die Manipulation einzelner Siliziumatome ausführlich zu diskutieren. Außerdem wurden zwei verschiedene experimentelle Ansätze für die Implantation von Aluminium in Graphen bewertet. Zudem wurde die kontrollierte Manipulation einzelner Fremdatome in Richtung Automatisierung erweitert. Während der Grad der Kontrolle über mehr als zwei Siliziumatome nicht verbessert werden konnte, wurde jedoch eine Softwareanwendung entwickelt und erfolgreich eingesetzt, die die Manipulation mehrerer individueller Substitutionsatome eigenständig durchführt. Dazu wurden ein Convolutional Neural Network zur Erkennung atomarer Strukturen in STEM-Bildern, ein Algorithmus zur Ermittlung des kürzesten Weges für die Manipulation von mehreren Fremdatomen zu einem Muster sowie die automatische Positionierung des Elektronenstrahls implementiert. Obgleich Probenqualität und unerwünschte chemische Wechselwirkungen den Fortschritt hinsichtlich der Erzeugung von Strukturen mit mehreren Atomen weiterhin behindern, legt diese Arbeit den Grundstein für die Ausweitung der Atommanipulation im Rastertransmissionselektronenmikroskop.
Abstract
(Englisch)
The two-dimensional material graphene is being intensively studied due to its unique properties. Exploration of its potential for novel applications appears to be far from complete, with defect engineering being one promising avenue for tailoring its properties. Not only can aberration-corrected scanning transmission electron microscopy (STEM) image graphene, but the focused electron beam can also be used to create defects and even manipulate individual substitutional impurities with atomic precision. In this work, both graphene as well as its impurities, most notably silicon, are investigated using STEM. First, the temperature-dependent electron knock-on cross section of pristine graphene was measured. The quantification of the observed radiation hardness at elevated temperature led to an experimental estimate of the carbon adatom migration barrier on graphene. Second, the cross sections for electron-beam induced dynamics associated with silicon and phosphorus dopants were measured. Previous and the new experimental data for silicon were used to discuss in detail the success probability for single-atom manipulation of silicon substitutionals. In addition, two different experimental approaches for the implantation of aluminum into graphene were evaluated. Finally, the controlled single-atom manipulation of impurity atoms in graphene was extended toward automation. While the degree of control over more than two silicon atoms could not be improved, a software application capable of performing autonomous manipulation of multiple impurities was developed and successfully deployed. This involved implementing a convolutional neural network to recognize the atomic structure in STEM images, an algorithm to determine the shortest path for manipulating multiple impurity atoms to a pattern, and automatic positioning of the electron probe to irradiate the required sites. Although sample quality and undesirable chemical interactions continue to impede progress toward multi-atom structures, this work lays the basis for scaling up the technique of atom manipulation in the scanning transmission electron microscope.
Schlagwörter
Schlagwörter
(Deutsch)
Graphen TEM STEM Rastertransmissionselektronenmikroskopie Zweidimensionale Materialien 2D Materialien Nanomaterialien Atommanipulation
Schlagwörter
(Englisch)
Graphene TEM STEM Scanning Transmission Electron Microscopy Two-dimensional Materials 2D Materials Nanomaterials Atom Manipulation
Autor*innen
Andreas Postl
Haupttitel (Englisch)
Towards automated atom manipulation in the scanning transmission electron microscope
Paralleltitel (Deutsch)
Automatisierte Manipulation von Atomen im Rastertransmissionselektronenmikroskop
Publikationsjahr
2022
Umfangsangabe
xix, 116 Seiten : Illustrationen
Sprache
Englisch
Beurteiler*innen
Quentin Ramasse ,
Wu Zhou
AC Nummer
AC16706420
Utheses ID
64452
Studienkennzahl
UA | 796 | 605 | 411 |