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Developing low energy AMS for the analysis of environmental 99Tc
Stephanie Adler
Art der Arbeit
Masterarbeit
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Physik
Studiumsbezeichnung bzw. Universitätlehrgang (ULG)
Masterstudium Physik
Betreuer*in
Robin Golser
Mitbetreuer*in
Martin Martschini
DOI
10.25365/thesis.72479
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-14080.67805.844564-1
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(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)
Abstracts
Abstract
(Deutsch)
99Tc ist ein durch natürliche und anthropogene Quellen erzeugtes Spaltprodukt mit einer relativ langen Halbwertszeit von (t1/2 = 2.1 × 105 a). Es gelangt durch Kernwaffentests, medizinische Anwendungen und Wiederaufbereitungsanlagen in die Umwelt. Durch durch letztere kommt es zu erh¨ohten Konzentrationen von 10^10 − 10^11 Atome/g in der Irischen See und benachbarten Meeren. Dort sind die 99Tc-Konzentrationen gut untersucht. ¨Uber die globale Verteilung gibt allerdings kaum Daten, da die Detektion von 99Tc mit radiometrischen Methoden nicht möglich ist. Mit Beschleunigermassenspektrometrie (AMS) können solch niedrige Konzentrationen von Spurenisotopen nachgewiesen werden. Die Unterdrückung des stabilen Isobars von 99Tc, d.h. 99Ru, erfordert allerdings einen hohen instrumentellen Aufwand. Zurzeit kann die notwendige Trennung von 99Tc und 99Ru nur an den wenigen AMS Anlagen, die mit Beschleunigern mit einer Beschleunigerspannung von >10MV ausgestattet sind, erreicht werden, wo die beiden Isobare anhand ihres Energieverlusts in Materie getrennt werden. Bei niedrigeren Energien liefert Ion Laser InterAction Mass Spectrometry (ILIAMS) am Vienna Environmental Research Accelerator (VERA) einen neuen Ansatz, bei dem zwei Elemente vor der Injektion in den Beschleuniger anhand ihrer ”Electron Detachment Energy” sortiert werden. Für die Isobarenunterdrückung wurde in vorangehenden Tests ein passendes molekulares System gefunden: 99TcF5- wird von Photonen des 532nm Lasers (2.33 eV) nicht beeinflusst, w¨ahrend 99RuF5- um einen Faktor 10^5 unterdrückt wird. AMS is eine relative Messmethode, bei der normalerweise das Verhältnis des seltenen Isotops zu einem stabilen Isotop des selben Elements gemessen wird, woraus die Konzentration des seltenen Isotops in der Probe ermittelt werden kann. Allerdings hat Tc kein stabiles Isotop, weshalb eine andere Normierungsmethode entwickelt werden muss, was das Ziel dieser Arbeit ist. Die Normierung zu 93Nb wurde f¨ur die Extraktion von 99TcO− und 99TcF5− aus der Ionenquelle getestet. Mit der Nb-Normierung wurde eine Reproduzierbarkeit von 10-30% für Oxide und 50% für Fluoride erreicht. Da wir für die Messung von UmweltprobenWerte von unter 10% erreichen wollen sind noch weitere Verbesserungen notwendig. Außerdem wurden erste Messungen für die Normierung zu stabilem 103Rh für 99TcF5- -Extraktion durchgeführt. Bei den Messungen zur 103Rh- Normierung wurden hohe 103Rh4+ Zählraten auf vermeintlich Rh-freien Proben beobachtet, was auf eine unbekannte Rh-Quelle in den verwendeten Materialien oder in der Ionenquelle hindeutet. Um die gesamte Detektionseffizienz und Reproduzierbarkeit zu verbessern, wurden die AMS Target Präparation und der Ionentransport durch den Beschleuniger untersucht. Mithilfe einer 95mTc-Lösung (t1/2 = 61 d) und γ- Spektrometrie wurde herausgefunden, dass im letzten Schritt der Probenaufbereitung eine verlässliche chemische Ausbeute von >93% erreicht werden kann, wenn die Temperatur des Glühvorgangs von 395°C auf 300°C reduziert wird. Für Fluoridproben konnte durch Adaption der Targetpräpaparation die konkurrierende 93NbF4O−-Bildung reduziert und der Ionenstrom von 93NbF5- um bis zu einen Faktor 8 erhöht werden. Für die Extraktion von Oxiden aus der Ionenquelle wurde die Nb- und Tc-Tranmsission in Abhängigkeit des Strippergasdruckes für He-, Ar-, und O2- stripping gemessen. Maximale Transmissionswerte wurden bei 2 − 3 × 10−8 mbar (beim Beschleunigerausgang) gemessen. Es hat sich gezeigt, dass Helium sich am besten für die Detektion von 99Tc4+ eignet, wodurch m/q Interferenzen im AMS System verhindert werden. Für die Pentafluorid-Extraktion wurden Messungen für He-Stripping durchgeführt, und Maxima bei 3 × 10−8 mbar gefunden. Obwohl noch weitere Verbesserungen der Methode notwendig sind, ist der Fotschritt durch diese Arbeit ein wichtiger Schritt in Richtung AMS-Messung von 99Tc in Umweltproben mit ILIAMS.
Abstract
(Englisch)
and 50% for fluoride extraction. As we aim for values below 10% for the measurement of environmental samples, further improvement is required. Moreover, first measurements were performed normalizing to stable 103RhF4− for 99TcF5− extraction. During the measurements exploring the 103Rh-normalization, high count rates of 103Rh4+ were observed on supposedly Rh-free samples, indicating an unknown source of Rh in the employed sample or ion source materials. To improve the overall detection efficiency and reproducibility, the AMS target preparation and the ion transport through the accelerator were investigated. Experiments using a 95mTc-tracer solution (t1/2=61 d) and γ-spectrometry showed that reducing the calcination temperature from 395°C to 300°C can reliably increase the Tc-recovery of the final calcination step to >93%. For flouride samples, the formation of 93NbF4O− was observed, lowering the yield of the desired 93NbF5−. By adjusting the sample preparation to minimize the formation of competing oxyfluorides, the 93NbF5− yield was improved by up to a factor of 8. The Nb- and Tc-transmission for the extraction of oxide anions as a function of the stripper gas pressure was measured for He-, Ar- and O2-stripping. The transmission maxima were identified at 2 − 3 × 10−8 mbar (measured at the end of the accelerator tube) for all tested gases. Helium was determined to be the most advantageous stripper gas for the detection of 99Tc4+ which is the desired charge state for the detection of 99Tc, as m/q interferences in the AMS system are avoided. For pentafluoride extraction and He-stripping, the transmission maxima were identified at 3 × 10−8 mbar. While the methodology still requires improvement, the progress within this work represents an important step towards AMS measurements of 99Tc in environmental samples with ILIAMS.
Schlagwörter
Schlagwörter
(Deutsch)
AMS Isotope Technetium-99 Normierungsmethoden Isobarenunterdrückung
Schlagwörter
(Englisch)
AMS Isotopes Technetium-99 Normalization Methods Isobar Suppression
Autor*innen
Stephanie Adler
Haupttitel (Englisch)
Developing low energy AMS for the analysis of environmental 99Tc
Paralleltitel (Deutsch)
Entwicklung von Niedrigenergie-AMS für die Analyse von 99Tc in der Umwelt
Publikationsjahr
2022
Umfangsangabe
VI, 90 Seiten : Illustrationen
Sprache
Englisch
Beurteiler*in
Robin Golser
AC Nummer
AC16661669
Utheses ID
64629
Studienkennzahl
UA | 066 | 876 | |