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Extending equivariant message passing neural networks for excited states
Sascha Mausenberger
Art der Arbeit
Masterarbeit
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Chemie
Studiumsbezeichnung bzw. Universitätlehrgang (ULG)
Masterstudium Chemie
Betreuer*in
Philipp Marquetand
DOI
10.25365/thesis.73107
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-13823.68030.549890-6
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(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)
Abstracts
Abstract
(Deutsch)
Es wurde gezeigt, dass molekulardynamische Simulationen für angeregte Zustände mit hinreichender Genauigkeit beschleunigt werden können, indem man molekulare Eigenschaften mit invarianten neuronalen Netzen vorhersagt, anstatt teure quantenmechanische Berechnungen zu verwenden. Obwohl diese Methode für ausgewählte Testsysteme gute Ergebnisse erzielt, können equivariante Eigenschaften wie die nicht adiabatischen Kopplungen, welche für die Ermittlung der Übergangswahrscheinlichkeit zwischen zwei Zuständen gebraucht werden, nur sehr schlecht vorhergesagt werden verglichen mit invarianten Eigenschaften wie den Energien. Dies stellt ein intrinsisches Problem dar, welches nicht gelöst werden kann, da invariante neuronale Netze equivariante Eigenschaften nicht direkt vorhersagen können. In dieser Arbeit wurde das invariante neuronale Netzwerk durch ein equivariantes neuronales Netzwerk ersetzt, welches in der Lage ist jegliche molekulare Eigenschaft mit viel höherer Genauigkeit vorherzusagen. Der frühere Ansatz, genannt SchNarc, kombiniert das invariante neuronale Netz SchNet aus dem machine learning framework SchNetPack mit dem trajectory surface hopping Paket SHARC (Surface Hopping including Arbitrary Couplings). Im neuen Ansatz, genannt SPaiNN, wird das equivariante neuronale Netz PaiNN (Polarizable Atom Interaction Neural Network) aus dem machine learning framework SchNetPack 2.0 mit SHARC kombiniert.
Abstract
(Englisch)
It has been shown that excited-state molecular dynamics simulations can be accelerated with reasonable accuracy by predicting molecular properties with an invariant message passing neural network (MPNN) instead of expensive quantum chemical computations. Even though this method produces accurate results for the selected test systems, equivariant properties like the non-adiabatic couplings (NACs), which determine the hopping probability between different states, are predicted poorly compared to invariant properties like the energies. This is an intrinsic problem which can not be solved, because invariant representations cannot directly predict equivariant properties. In this work, the invariant MPNN was replaced with an equivariant MPNN which is able to predict all molecular properties with significantly improved accuracy. The previous method, called SchNarc, combines the invariant MPNN SchNet included in the machine learning framework SchNetPack and the trajectory surface hopping molecular dynamics package SHARC (Surface Hopping including Arbitrary Couplings). For the new approach, the equivariant MPNN PaiNN (Polarizable Atom Interaction Neural Network), included in SchNetPack 2.0, was combined with SHARC and is called SPaiNN.
Schlagwörter
Schlagwörter
(Deutsch)
Neuronale Netze Molekulardynamik Angeregte Zustände
Schlagwörter
(Englisch)
neural networks molecular dynamics excited states
Autor*innen
Sascha Mausenberger
Haupttitel (Englisch)
Extending equivariant message passing neural networks for excited states
Paralleltitel (Deutsch)
Erweitern von äquivarianten neuronalen Netzen für angeregte Zustände
Publikationsjahr
2023
Umfangsangabe
viii, 37 Seiten : Illustrationen
Sprache
Englisch
Beurteiler*in
Philipp Marquetand
Klassifikation
35 Chemie > 35.11 Quantenchemie. chemische Bindung
AC Nummer
AC16773594
Utheses ID
66021
Studienkennzahl
UA | 066 | 862 | |