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Polaron dynamics in force field molecular dynamics via machine learning
Simon Trivisonne
Art der Arbeit
Masterarbeit
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Physik
Studiumsbezeichnung bzw. Universitätlehrgang (ULG)
Masterstudium Computational Science
Betreuer*in
Cesare Franchini
Mitbetreuer*in
Michele Reticcioli
DOI
10.25365/thesis.76711
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-12173.20503.252741-8
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(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)
Abstracts
Abstract
(Deutsch)
Polaronenbildung und -dynamik sind weitgehend untersuchte Phänomene in der Materialphysik aufgrund ihrer signifikanten Auswirkungen auf technologisch relevante Eigenschaften wie elektronischen Transport, Energieumwandlung und Photokatalyse. Konventionelle Molecular-Dynamics Methoden zur Simulation der Polaronendiffusion im Rahmen der Dichtefunktionaltheorie (DFT) stoßen aufgrund der langsamen Polaronenmobilität auf praktische Einschränkungen. In dieser Arbeit stellen wir einen neuartigen Ansatz zur Simulation der Polaronendynamik vor, der diese Einschränkungen überwindet. Unser Ansatz integriert ein duales Machine-Learning Modell zur Vorhersage der Polaronstabilität und -diffusion sowie ein state-of-the-art Machine-Learning getriebenes Kraftfeld zur Berechnung der zeitlichen Entwicklung der Atome im Kristall. Die rechnerische Effizienz der Kraftfeld-basierten Molecular-Dynamics im Vergleich zu herkömmlichen DFT-Methoden ermöglicht es uns, Simulationen bis in den Nanosekundenbereich mit Femtosekundenauflösung durchzuführen. Dies erlaubt eine umfassende Untersuchung der Polaronendynamik auf der \ch{TiO2}-Rutil-Oberfläche, einem prototypischen polaronischen Übergangsmetalloxid. Wir zeigen, dass unser Ansatz gut mit den Ergebnissen von DFT-basierten Molecular-Dynamics Simulationen übereinstimmt. Wir präsentieren eine detaillierte Analyse der Polaronendiffusion und der Ladungslebensdauer unter verschiedenen äußeren Bedingungen. Darüber hinaus analysieren wir die räumliche Ladungsdichteverteilung während der Polaron-Hopping-Ereignisse und vergleichen die resultierenden simulierten Bilder des Rastertunnelmikroskops mit DFT- und experimentellen Gegenstücken.
Abstract
(Englisch)
Polaron formation and dynamics are widely studied phenomena in Materials Physics due to their significant impact on properties of technological relevance such as electronic transport, energy conversion, and photocatalys. Conventional molecular dynamics methods for simulating polaron diffusion in the framework of density functional theory (DFT) face practical limitations due to the slow polaron mobility. In this work, we present a novel approach for simulating polaron dynamics that overcomes these limitations. Our approach integrates a dual-model machine learning architecture to predict polaron stability and diffusion, alongside a state-of-the-art machine-learning driven force field to compute the time evolution of atoms in the crystal. The computational efficiency of force field molecular dynamics over traditional DFT methods allows us to run simulations up to the nanosecond scale with femtosecond resolution. This allows for a comprehensive study of polaron dynamics on the \ch{TiO2} rutile surface, a prototypical polaronic transition metal oxide. We demonstrate that our approach aligns well with results from DFT-based molecular dynamics simulations. We present a detailed analysis of polaron diffusion and charge trapping lifetimes under varying external conditions. Additionally, we analyze the spatial charge-density distribution during polaron hopping events and compare resulting simulated Scanning Tunneling Microscope images with DFT and experimental counterparts.
Schlagwörter
Schlagwörter
(Deutsch)
Physik Materialphysik Molekulardynamik Polaron Polarondynamik Machine-Learning Kraftfeld-Molekulardynamik Dichtefunktionaltheorie Übergangsmetalloxid
Schlagwörter
(Englisch)
Physics Materials Physics Molecular Dynamics Polaron Polaron Dynamics Machine Learning Force Field Molecular Dynamics Density Functional Theory Transition Metal Oxide
Autor*innen
Simon Trivisonne
Haupttitel (Englisch)
Polaron dynamics in force field molecular dynamics via machine learning
Paralleltitel (Deutsch)
Polaronendynamik in Kraftfeld-Molekulardynamik mittels Machine-Learning
Publikationsjahr
2024
Umfangsangabe
55 Seiten : Illustrationen
Sprache
Englisch
Beurteiler*in
Cesare Franchini
AC Nummer
AC17332192
Utheses ID
72288
Studienkennzahl
UA | 066 | 910 | |