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Diffusion and mixing in alkali feldspar simulated through machine learning force fields
Alexander Gorfer
Art der Arbeit
Dissertation
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Physik
Studiumsbezeichnung bzw. Universitätlehrgang (ULG)
Doktoratsstudium Naturwissenschaften: Physik
Betreuer*in
Christoph Dellago
DOI
10.25365/thesis.77299
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-14926.34494.189749-9
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(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)
Abstracts
Abstract
(Deutsch)
Mikrostrukturen in Alkalifeldspat, welche sich bei der Abkühlung eines Hochtemperaturgesteins bilden, sind ein Ausdruck der thermodynamischen Entstehungsgeschichte des Gesteins und deswegen für die Erdwissenschaften äußerst relevant, aber wir wissen noch nicht genau wie wir sie interpretieren sollen. In dieser Arbeit verwenden wir Machine Learning Force Fields um präzise Computersimulationen durchzuführen und Forschungsfragen nachzugehen die (i) den mikroskopischen Mechanismus der Diffusion, der letztendlich die Mikrostrukturen erzeugt, sowie die (ii) Mischungsthermodynamik, die die diffusiven Phasentransformationen in diesem reichlich vorhandenen, aber komplizierten Mineral antreibt, betreffen. In Natriumfeldspat finden wir (i) eine neue Art von Na-Na-Dumbbell-Interstitial und sagen voraus, dass dies der energetisch günstigste Zwischengitterdefekt bei jeder Temperatur ist. Die Dynamik des Defektes in Verbindung mit der Defektkonzentration, beides von uns berechnet, stimmen quantitativ mit der experimentell bestimmten Natrium-Selbstdiffusion überein, sodass wir frühere Untersuchungen zum Mechanismus korrigieren und existierende Werke zur Anisotropie der Kationendiffusion in Feldspäten miteinander in Einklang bringen können. (ii) Mit einer Kombination aus Molekulardynamik und Monte-Carlo Simulationen berechnen wir die Thermodynamik der Mischung von Na-Feldspat und K-Feldspat oberhalb der Entmischungstemperatur. Unser Modell stimmt mit den Literaturdaten überein, insofern dass wir sehen, dass die Zunahme von Al-Si Unordnung mit einer idealeren Mischung einhergeht, und wir sagen voraus, dass der Grad dieser Al-Si Unordnung weniger relevant ist als die Tatsache, dass Al-Si Unordnung besteht. Zuletzt finden wir eine kurzreichweitige Ordnung der Natrium- und Kalium-Kationen, welche vor kurzen in zwei experimentellen Werken vorgeschlagen wurde, und identifizieren dieses sogenannte Short Range Ordering als einen Vorläufer von Entmischungslamellen, den regelmäßigsten und deswegen für die Anwendung relevantesten Mikrostrukturen.
Abstract
(Englisch)
The microstructures of alkali feldspar which form as a consequence of high-temperature rocks cooling down encode the rocks thermodynamic history but we do not fully know how to interpret them yet. Here we use computer simulations driven by machine learning force fields to answer questions involving (i) the microscopic mechanism of diffusion that ultimately generates the microstructures as well as (ii) the thermodynamics that drive the diffusive phase transformations in this abundant but complicated mineral. In Na-feldspar we find (i) a new kind of Na-Na dumbbell interstitial point defect and predict that this is the most stable interstitial defect over all temperatures. Our simulations of the dynamics of this defect combined with the defect concentration we calculated quantitatively agree with experimental sodium self-diffusion data, which allows us to rectify past investigations on the mechanism and reconcile prior works on the anisotropy of cation diffusion. (ii) Using a combination of molecular dynamics and Monte Carlo simulations we calculate the mixing thermodynamics of Na-feldspar and K-feldspar above the unmixing temperature of diffusive phase transformations. Our model correctly aligns with the literature data in that increasing Al-Si disorder corresponds to a more ideal mixture and we predict that the degree of Al-Si disorder is less relevant as long as disorder persists. We find a short range ordering that was recently suggested and identify it as a precursor to exsolution lammellae, the most regular and therefore relevant microstructure.
Schlagwörter
Schlagwörter
(Deutsch)
Computerphysik Machine Learning Alkalifeldspat Diffusion Thermodynamik Theoretische Chemie Kondensierte Materie Geochemie Mineralien Dichtefunktionaltheorie
Schlagwörter
(Englisch)
Computational physics Machine learning Force fields Computational methods Theoretical chemistry Condensed matter Thermodynamics Diffusion Materials modeling Minerals Geochemistry Point defects Interatomic and molecular potentials Alkali feldspar Molecular dynamics Monte Carlo Density functional theory
Autor*innen
Alexander Gorfer 
Haupttitel (Englisch)
Diffusion and mixing in alkali feldspar simulated through machine learning force fields
Paralleltitel (Deutsch)
Diffusion und Mischung in Alkalifeldspat simuliert mit Machine Learning Force Fields
Publikationsjahr
2024
Umfangsangabe
147 Seiten : Illustrationen
Sprache
Englisch
Beurteiler*innen
Georg Madsen ,
David Holec
Klassifikation
33 Physik > 33.61 Festkörperphysik
AC Nummer
AC17393385
Utheses ID
72666
Studienkennzahl
UA | 796 | 605 | 411 |