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Exploring diffusion mechanisms with machine learning
Lukáš Kývala
Art der Arbeit
Dissertation
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Physik
Studiumsbezeichnung bzw. Universitätlehrgang (ULG)
Doktoratsstudium Naturwissenschaften: Physik
Betreuer*in
Christoph Dellago
DOI
10.25365/thesis.80202
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-15222.50764.189571-8
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(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)
Abstracts
Abstract
(Deutsch)
Defekte haben einen erheblichen Einfluss auf die Eigenschaften von Materialien. Punktdefekte sind aufgrund ihrer potenziellen positiven Auswirkungen in Anwendungen wie der Dotierung von Halbleitern und ihrer negativen Folgen wie der Wasserstoffversprödung von Stahl besonders relevant. Punktdefekte neigen jedoch dazu zu diffundieren, wodurch sich Materialeigenschaften im Laufe der Zeit verändern können. Daher ist es wichtig ihr Diffusionsverhalten zu verstehen. Computergestützte Forschung ist für diese Aufgabe gut geeignet, da sie es uns ermöglicht, Materialien auf atomarer Ebene zu simulieren. In dieser Arbeit benutze ich Machine-Learning-Potentials, um Molekulardynamiksimulationen effizienter auszuführen und damit Diffusionsmechanismen zu untersuchen. Konkreter haben wir die Diffusion und Koaleszenz von Monovakanzen in Phosphoren untersucht. Dies wurde durch den Einsatz einer Active Learning Strategie ermöglicht, bei der unser sogenanntes Neural-Network-Potential bei der Erkundung einer zuvor unbekannten Potential-Energy-Surface iterativ aktualisiert wird. Dieselbe Methode wurde zur Untersuchung der Stabilität und Rekombination von Adatom-Monovakanz-Komplexen in Phosphoren angewandt, um mikroskopische Messungen zu unterstützen. Bevor ich diese Neural-Network-Potentials in Simulationen benutzte, wurden die respektiven Hyperparameter der neuronalen Netze umfassend analysiert, um die optimale Konfiguration zu ermitteln. Eine wichtige Erkenntnis hierbei war, dass sowohl eine zu geringe als auch eine zu hohe Anzahl von möglichen Parametern die Genauigkeit der Neural-Network-Potentials beeinträchtigen können. Die optimale Anzahl von Parametern nimmt schätzungsweise linear mit der Größe des Datensatzes zu.Dieses Ergebnis ist besonders relevant für Active Learning Strategien, die eine iterative Erweiterung des Datensatzes beinhalten. In der letzten Phase meiner Forschung konzentrierte ich mich auf die Nachanalyse von langzeitigen Molekulardynamiksimulationen. Die Durchführung umfangreicher Simulationen ist sinnlos wenn man nicht wertvolle Erkenntnisse aus ihnen gewinnen kann. In vielen Fällen, in denen einfache Ordnungsparameter nicht verfügbar sind, wie beispielsweise bei der Verfolgung von Monovakanzen, müssen alternative Methoden eingesetzt werden. Ich habe demonstriert, dass man mit einer Kombination aus unüberwachten Algorithmen und Deskriptoren von atomistischen Potenzialen mit minimalem Rechenaufwand zwischen verschiedenen chemischen Umgebungen in mehreren Materialen unterscheiden kann. Zusammenfassend geht es in dieser Arbeit um Neural-Network-Potentials zur Erforschung der Diffusionsmechanismen von Punktdefekten. Die Arbeit umfasst die Optimierung von Hyperparametern, die Konstruktion von Potenzialen durch Active Learning, die Unsicherheitskontrolle während der Simulationen und die Nachanalyse von Diffusionsereignissen unter Verwendung von Potenzialdeskriptoren.
Abstract
(Englisch)
Defects significantly influence the properties of materials. Point defects are particularly relevant due to their potential positive impacts on applications such as the doping of semiconductors and their negative consequences, like hydrogen embrittlement of steel. However, point defects tend to diffuse, potentially altering the material's properties over time. Therefore, it is essential to understand their diffusion behavior. Computational studies are well-suited for this task as they allow us to simulate materials at the atomic level. In this thesis, I employ machine learning potentials to accelerate molecular dynamics simulations and investigate diffusion mechanisms. Specifically, we investigated the diffusion and coalescence of monovacancies in phosphorene. This was facilitated by employing an active learning strategy that iteratively updated the neural network potential upon exploring the previously unknown potential energy surface. The same approach has been applied to study the stability and recombination of adatom-monovacancy complexes in phosphorene to support microscopic measurements. Before utilizing neural network potentials, I comprehensively analyzed the neural network's hyperparameters to identify the optimal configuration. A key finding was that both insufficient and excessive numbers of fitting parameters can harm the accuracy of the neural network potential. The optimal number of parameters has been estimated to increase linearly with dataset size. This result is particularly relevant for active learning strategies that involve iteratively expanding the dataset. In the final stage of my research, I focused on the post-analysis of extended molecular dynamics simulations. Conducting extensive simulations is futile without extracting valuable information from them. In cases where simple order parameters are unavailable, such as tracking monovacancies, alternative methods must be employed. I have demonstrated the effectiveness of combining unsupervised algorithms with atomistic potential descriptors for distinguishing between various chemical environments with minimal computational overhead on multiple materials. In summary, this thesis uses neural network potentials to explore the diffusion mechanisms of point defects. It includes the optimal setup of hyperparameters, the construction of potentials using active learning, uncertainty control during simulations, and the post-analysis of diffusion events utilizing potential descriptors.
Schlagwörter
Schlagwörter
(Deutsch)
Computerphysik Machine Learning Force Fields Theoretische Chemie Kondensierte Materie Punkdefekt Molekulardynamik Dichtefunktionaltheorie 2D-Materialien Phosphorene Clustering
Schlagwörter
(Englisch)
computation physics machine learning force fields theoretical chemistry condensed matter point defects molecular dynamics density functional theory 2D materials phosphorene clustering
Autor*innen
Lukáš Kývala 
Haupttitel (Englisch)
Exploring diffusion mechanisms with machine learning
Paralleltitel (Deutsch)
Erkundung von Diffusionsmechanismen mit maschinellem Lernen
Publikationsjahr
2024
Umfangsangabe
i, 113 Seiten : Illustrationen
Sprache
Englisch
Beurteiler*innen
Arkady Krasheninnikov ,
Tibor Grasser
AC Nummer
AC17768640
Utheses ID
73096
Studienkennzahl
UA | 796 | 605 | 411 |