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Machine learning for small polaron modeling
stability, transport, and defect interactions
Viktor Birschitzky
Art der Arbeit
Dissertation
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Physik
Studiumsbezeichnung bzw. Universitätlehrgang (ULG)
Doktoratsstudium Naturwissenschaften: Physik
Betreuer*in
Cesare Franchini
DOI
10.25365/thesis.78474
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-13560.74711.552754-8
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(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)
Abstracts
Abstract
(Deutsch)
Polaronen, lokalisierte Ladungsträger, die an Gitterverzerrungen gekoppelt sind, spielen eine entscheidende Rolle für die Mobilität der Ladungsträger, den Ladungstransfer und die Oberflächenreaktivität in Oxidmaterialien. Ihre komplexen Wechselwirkungen mit Defekten und ihre dynamische Natur stellen jedoch eine große Herausforderung für die Ab-Initio-Modellierung dar. In dieser Dissertation wird die Machbarkeit der Verwendung von Machine-Learning-Techniken zur Modellierung der Bildung, der Stabilität und des Transports von kleinen Polaronen untersucht, wobei zwei zentrale Herausforderungen adressiert werden: (i) die kombinatorische Explosion von Defektkonfigurationen in Superzellenberechnungen und (ii) das dynamische Hoppingverhalten von kleinen Polaronen in Molekulardynamiksimulationen. Zur Bewältigung der ersten Herausforderung wird ein Ansatz zur effizienten Exploration des Polaronkonfigurationsraums entwickelt. Ein Kernel-Regressionsmodell, das auf Dichtefunktionaltheorie-Daten trainiert wurde, ermöglicht die Identifizierung von Grundzustands-Polaronenmustern in einer großen Anzahl möglicher Konfigurationen. Angewandt auf Nb-dotiertes SrTiO$_3$(001) und defektes TiO$_2$(110), reproduziert diese Methode erfolgreich stabile Polaronverteilungen und enthüllt neue, bisher nicht berücksichtigte Konfigurationen. Darüber hinaus deckt eine durch ein neuronales Netzwerk getriebene Analyse von Sauerstofffehlstellen in TiO$_2$(110) Defekt-Polaron-Wechselwirkungen auf, die die Polaronbildung an der Oberfläche begünstigen, und bietet Einblicke in experimentelle Rastersondenmikroskopie-Daten. Zur Lösung der zweiten Herausforderung wird ein Message-Passing-Neural-Network (MPNN) mit First-Principles-Molekulardynamik kombiniert, um die Dynamik des Polaron-Hoppings zu modellieren, was Simulationen in der Nanoscale (sowohl zeitlich als auch räumlich) von Phänomenen mit kleinen Polaronen ermöglicht. Dieses Framework erfasst die Polaronenmobilität und Aktivierungsenergien in Materialien wie lochdotiertem MgO und elektronendotiertem TiO$_2$ und stimmt gut mit früheren theoretischen Studien überein; die berechneten Polaron-Hopping-Mobilitäten liegen innerhalb der experimentell vorgeschlagenen Bereiche. Darüber hinaus werden Polaron-Defekt-Korrelationen in F-dotiertem TiO$_2$ untersucht, was die Machbarkeit der Behandlung des Sampling-Problems mit MPNN aufzeigt und Einblicke in die Verteilung von Polaronen bei Vorhandensein eines Defekts sowie in ihre anisotrope Diffusion gibt. Die präsentierten Studien zeigen, dass maschinelles Lernen die Lücke zwischen rechnerischer Effizienz und physikalischer Genauigkeit bei der Modellierung von kleinen Polaronen effektiv überbrücken kann. Die in dieser Dissertation entwickelten Ansätze bieten einen vielversprechenden Weg, um die Untersuchung polaronischer Materialien über die Grenzen konventioneller Ab-Initio-Methoden hinaus zu beschleunigen, indem sie ein groß angelegtes Konfigurations-Sampling und Transport-Simulationen mit langen Zeitskalen ermöglichen. Darüber hinaus erweitern die vorgeschlagenen Methoden die Anwendbarkeit modernster ML-basierter Potentialhyperfläche-Modelle, um lokalisierte Ladungsträger miteinzubeziehen, was in ML-Simulationen bisher nicht berücksichtigt wurde.
Abstract
(Englisch)
Polarons, localized charge carriers coupled to lattice distortions, play a critical role in carrier mobility, charge transfer, and surface reactivity in oxide materials. However, their complex interactions with defects and their dynamic nature pose significant challenges for first-principles modeling. This thesis explores the feasibility of using machine learning (ML) techniques to model small polaron formation, stability, and transport, addressing two key challenges: (i) the combinatorial explosion of defect configurations in supercell calculations and (ii) the dynamic hopping behavior of small polarons in molecular dynamics simulations. To tackle the first challenge, an ML-accelerated approach is developed to efficiently explore the polaron configurational space. A kernel-regression model, trained on density functional theory data, enables the identification of ground-state polaron patterns across a vast number of possible configurations. Applied to Nb-doped SrTiO$_3$(001) and defective TiO$_2$(110), this method successfully reproduces stable polaron distributions and unveils new, previously unconsidered configurations. Additionally, a neural-network-driven analysis of oxygen vacancies in TiO$_2$(110) reveals defect-polaron interactions that surface polaron formation, providing insights into experimental scanning probe microscopy data. Addressing the second challenge, a message passing neural network (MPNN) is integrated with first principles molecular dynamics to model polaron hopping dynamics -- opening up nanoscale simulations (in both time and space) of phenomena involving small polarons. This framework captures polaron mobility and activation barriers in materials such as hole-doped MgO and electron-doped TiO$_2$, aligning well with previous theoretical studies and computed polaron hopping mobilities lie within experimentally suggested ranges. Additionally, polaron-defect correlations are studied in F-doped TiO$_2$ demonstrating the feasibility of treating the sampling problem with MPNN and giving insights into the distribution of polarons in the presence of a defect as well as their anisotropic diffusion-pathways. These studies demonstrate that ML can effectively bridge the gap between computational efficiency and physical accuracy in the modeling of small polarons. By enabling large-scale configurational sampling and long-timescale transport simulations, the approaches developed in this thesis offer a promising pathway for accelerating the study of polaronic materials beyond the limits of conventional first-principles methods. In addition, the proposed methodologies extend the applicability of state-of-the-art ML-based potential energy surface models to include localized charge carriers, which has usually not been considered within these simulations.
Schlagwörter
Schlagwörter
(Deutsch)
Kleine Polaronen Polaronentransport Polaronen-Defekt-Wechselwirkungen maschinelles Lernen in der Materialwissenschaft Dichtefunktionaltheorie Oxide
Schlagwörter
(Englisch)
Small polarons polaron transport polaron defect interations machine learning in materials science density functional theory oxides
Autor*innen
Viktor Birschitzky
Haupttitel (Englisch)
Machine learning for small polaron modeling
Hauptuntertitel (Englisch)
stability, transport, and defect interactions
Publikationsjahr
2025
Umfangsangabe
128 Seiten : Illustrationen
Sprache
Englisch
Beurteiler*innen
Ralf Drautz ,
Julia Wiktor
Klassifikation
33 Physik > 33.60 Kondensierte Materie. Allgemeines
AC Nummer
AC17545332
Utheses ID
75269
Studienkennzahl
UA | 796 | 605 | 411 |