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Airborne observations of aerosol optical properties of mineral dust mixtures in the eastern Mediterranean
Marilena Teri
Art der Arbeit
Dissertation
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Physik
Studiumsbezeichnung bzw. Universitätlehrgang (ULG)
Doktoratsstudium Naturwissenschaften: Physik
Betreuer*in
Bernadett Weinzierl
DOI
10.25365/thesis.79074
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-21425.82005.479017-9
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(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)
Abstracts
Abstract
(Deutsch)
Atmosphärische Aerosolpartikel aus natürlichen und anthropogenen Quellen interagieren mit der Sonnenstrahlung und Wolken, beeinflussen den Strahlungshaushalt der Erde und tragen zu Unsicherheiten von Klimavorhersagen bei. Mineralstaub, ein weltweit häufiges Aerosol, wird durch Winderosion in Wüsten emittiert und weite Strecken transportiert, auf denen es sich mit anthropogenen Aerosolen wie Ruß oder Sulfataerosol vermischt. Diese Vermischung kann die optischen und Strahlungseigenschaften dieser Aerosolschichten beeinflussen. Studien über Mischungen aus Mineralstaub und anthropogenen Aerosolen zeigen je nach Ort und Aerosolzusammensetzung sich widersprechende Ergebnisse, die weiteren Forschungsbedarf notwendig machen. In dieser Dissertation wird der Einfluss von anthropogenen Aerosolpartikeln („Verschmutzung“) auf die Eigenschaften von Mineralstaubmischungen mithilfe von Messungen der optischen Aerosoleigenschaften untersucht. Anhand von Laborexperimenten, Modellsimulationen und in-situ Beobachtungen mit Flugzeugen werden in dieser Dissertation (1) Messunsicherheiten des Partikelstreukoeffizienten von Mineralstaub bei einem polaren integrierenden Nephelometer quantifiziert und (2) Korrekturempfehlungen für eine genauere Bestimmung des Partikelstreukoeffizienten in Abhängigkeit vom Aerosoltyp und dem untersuchten Partikelgrößenbereich abgeleitet. Weiters (3) wird der Einfluss von Verschmutzung auf die intensiven optischen Eigenschaften von Saharastaub und arabischem Staub quantifiziert. Zudem (4) wird untersucht, wie gut Mineralstaubmischungen anhand von intensiven optischen Aerosoleigenschaften detektiert werden können, und (5) es wird abgeschätzt, wie zunehmende Verschmutzung von Mineralstaubschichten deren Effizienz hinsichtlich der direkten Strahlungswirkung verändert. Zwei Messinstrumente sind von zentraler Bedeutung in dieser Dissertation: ein Aurora 4000 Polar Integrating Nephelometer (Aurora 4000 Nephelometer, Ecotech - jetzt Acoem), das den Partikelstreukoeffizienten und die winkelabhängige Streufunktion detektiert, sowie ein Tri-color Absorption Photometer (TAP, Brechtel) zur Bestimmung des Absorptionskoeffizienten. Zudem wurden Messungen der mikrophysikalischen Partikeleigenschaften und optische Simulationen durchgeführt. Im Rahmen dieser Arbeit wurden drei Arten von Experimenten durchgeführt: ein Laborexperiment bei dem verschiedene Partikeltypen mit einer umfassenden Instrumentierung im Detail untersucht wurden, ein Simulationsexperiment zur Interpretation der Laborergebnisse und ein Flugzeugexperiment im östlichen Mittelmeerraum. Dabei wurden umfangreiche Daten an Bord des DLR-Forschungsflugzeugs Falcon im Rahmen der „Absorbing aerosol layers in a changing climate: ageing, lifetime and dynamics“ (A-LIFE) Mission erhoben. Die A-LIFE Daten bildeten die Basis für die Untersuchung des Einflusses von Verschmutzung auf die Eigenschaften von Mineralstaubmischungen im Rahmen dieser Dissertation. Quantifizierung der Unsicherheiten bei direkten in-situ-Messungen des Partikelstreukoeffizienten. Die größte Unsicherheit bei der Messung des Partikelstreukoeffizienten mit integrierenden Nephelometern entsteht dadurch, dass Nephelometer das gestreute Licht bei sehr kleinen und sehr großen Streuwinkeln (d. h. 0° und 180°) nicht vollständig erfassen. Daher muss eine sogenannte „Winkelkorrektur“ („angular correction“) auf die Daten angewendet werden. Anhand von Labor- und Simulationsexperimenten wurden in dieser Dissertation verschiedene bestehende Methoden zur Ableitung der Nephelometer-Winkelkorrektur für grobe (> 1 μm) nicht-kugelförmige Partikel wie Mineralstaub untersucht. Die asphärische Partikelform hat nur minimale Auswirkungen auf den Wert der Nephelometer-Winkelkorrektur. Die Annahme von kugelförmigen Partikeln bei der Berechnung der Winkelkorrektur für Mineralstaubpartikel führt zu einer Unterschätzung des Streukoeffizienten von nur 2%. Die Nichtkugelförmigkeit kann je- doch einen größeren Einfluss auf Eingangsgrößen von verschiedenen Methoden zur Berechnung der Winkelkorrektur haben. Die von optischen Partikelspektrometern gemessene Partikelgröße wird durch die nicht-sphärische Form beeinflusst, was zu einer durchschnittlichen Überschätzung des Partikelstreukoeffizienten von 6% und bis zu 22% für Mineralstaub führt. Unter bestimmten Bedingungen wird dieser Fehler durch einen ungenauen Brechungsindex kompensiert. Dieses Ergebnis hat wichtige Auswirkungen auf optische Schließungsexperimente, bei denen die Berücksichtigung von Partikelformeffekten bei der Bestimmung der Größenverteilung die Genauigkeit der ermittelten Brechungsindizes verbessern könnte. Der Vergleich verschiedener Winkelkorrekturen im Rahmen dieser Dissertation zeigt, dass es zwar im Allgemeinen keine „beste“ Winkelkorrektur gibt, aber je nach Aerosoltyp und Partikelgrößenbereich unterschiedliche Korrekturen verwendet werden sollten. Für Mineralstaubmessungen wird die auf dem Ångström-Exponenten der Streuung basierende Winkelkorrektur empfohlen, da sie am wenigsten von der Partikelform abhängig ist. Die damit verbundenen Unsicherheiten betragen bis zu 13%. Bewertung der Auswirkungen der Vermischung von Mineralstaub aus der Sahara und dem arabischen Raum mit Verschmutzung. Anhand von flugzeug-getragenen in-situ Messungen im Rahmen des A-LIFE-Feldexperiments im östlichen Mittelmeerraum gibt diese Dissertation Einblick in die Auswirkung unterschiedlicher Verschmutzungsanteile in Mineralstaubschichten. Diese Dissertation zeigt, dass sich alle intensiven optischen Eigenschaften von Aerosolpartikeln mit zunehmendem Verschmutzungsanteil signifikant verändern, während die Unterschiede zwischen verschiedenen Staubquellenregionen (Sahara und arabischer Raum) meist nicht statistisch signifikant sind. Dieses Ergebnis unterstreicht, dass bei der Ermittlung der Mineralstaubeigenschaften der Verschmutzungsanteil beachtet werden muss und nur Messungen mit ähnlichem Verschmutzungsanteil für Vergleiche herangezogen werden sollten. Intensive optische Eigenschaften von Aerosolpartikeln, die für die Identifizierung des Aerosoltyps wichtig sind wie z.B. Ångström-Exponenten der Streuung, der Absorption und der Einfachstreuungsalbedo, ändern sich mit zunehmendem Verschmutzungsanteil von Werten, die mit Mineralstaub assoziiert werden, zu Werten, die häufig mit anthropogenen Aerosolen assoziiert werden. Dieses Ergebnis zeigt, dass die Ångström-Exponenten nicht als alleinige Indikatoren zur Identifizierung von Mineralstaubereignissen verwendet werden sollten. Die Ångström-Exponenten können aber helfen, den Verschmutzungsanteil zu quantifizieren, sobald das Vorhandensein von Mineralstaub mit anderen Methoden festgestellt wurde. Der Ångström-Exponent der Streuung scheint am besten dafür geeignet zu sein, da sich 72% seiner Variabilität durch den Verschmutzungsanteil erklären lässt. Die Einfachstreuungsalbedo und der Asymmetrieparameter, Schlüsseleigenschaften für das Verständnis der direkten Strahlungwirkung von Aerosolpartikeln, nehmen von nicht verschmutzten zu verschmutzten Mineralstaubschichten deutlich ab. Bei einer Wellenlänge von 525 nm sinken z.B. die Medianwerte der Einfachstreualbedo von 0, 96 auf 0, 89 und die Medianwerte des Asymmetrieparameters von 0, 67 auf 0, 56. Diese Änderungen können die Effizienz der Strahlungswirkung im kurzwelligen Spektralbereich gegensätzlich beeinflussen und sich dadurch unter bestimmten Bedingungen auch aufheben. Die Veränderung hängt jedoch von der Oberflächenalbedo ab, sodass die Effizienz der direkten Strahlungswirkung im kurzwelligen Spektralbereich durch die Verschmutzung signifikant beeinflusst werden kann. Zusammenfassend zeigt diese Dissertation, dass es keine „beste“ Winkelkorrektur für Nephelometerdaten gibt. Es werden aber Empfehlungen für die Verwendung der am besten geeigneten Winkelkorrektur abhängig vom Aerosoltyp und der Partikelform gegeben. Damit trägt diese Dissertation dazu bei, die Unsicherheiten bei der direkten in-situ Messung des Streukoeffizienten von Mineralstaubpartikeln zu reduzieren. Basierend auf umfassenden Flugzeugmessungen untersucht diese Arbeit Mischungen von Mineralstaub und Verschmutzung systematisch. Dabei wird gezeigt, dass die Quantifizierung des Verschmutzungsanteils für die Bewertung der direkten Strahlungswirkung von Mineralstaubmischungen von großer Bedeutung ist.
Abstract
(Englisch)
Atmospheric aerosol particles, from both natural and anthropogenic sources, interact with solar radiation and clouds, affecting the Earth’s radiation budget and contributing to uncertainties in climate projections. Mineral dust, an abundant aerosol worldwide, originates from wind erosion of deserts, forms elevated layers, and travels long distances, mixing with anthropogenic aerosols, like black carbon and sulfate aerosols. This mixing may influence the optical and radiative properties of these aerosol layers. Studies on mineral dust-pollution mixtures have shown varying effects depending on the region and aerosol composition, highlighting the need for further investigation. This thesis focuses on assessing the effects of mixing mineral dust and anthropogenic aerosols (”pollution”) using techniques that measure the aerosol optical properties. Through laboratory experiments, model simulations, and aircraft in situ observations, this thesis (1) evaluates uncertainties in the particle scattering coefficient of mineral dust from a polar integrating nephelometer, and (2) establishes guidelines for its accurate determination depending on aerosol type and investigated particle size range. It (3) quantifies the impact of pollution on the intensive optical properties of mineral dust from the Arabian Peninsula and the Sahara desert, (4) examines how well mineral dust events can be identified in polluted conditions using intensive aerosol optical properties, and (5) assesses the change in the direct radiative effect efficiency of mineral dust layers for increasing pollution. This thesis is based on two core instruments: an Aurora 4000 Polar Integrating Nephelometer (Aurora 4000 nephelometer, Ecotech - now Acoem), and a Tri-color Absorption Photometer (TAP, Brechtel), providing the particle scattering and absorption coefficients, and the angular scattering distribution, which are essential properties for better understanding the aerosol’s direct radiative effect. To support the analysis, measurements of aerosol microphysical properties and optical simulations were also performed. This thesis involved three primary experiments: a laboratory closure experiment, a simulated closure experiment, and observations from an aircraft field experiment in the eastern Mediterranean. The laboratory experiment measured laboratory-generated aerosols with extensive instrumentation. The simulated experiment used numerical simulations of instrumental responses to support the interpretation of laboratory findings. A comprehensive data set was collected aboard the research aircraft Falcon during the Absorbing aerosol layers in a changing climate: aging, lifetime and dynamics (A-LIFE) aircraft field experiment which aimed to investigate the properties of absorbing aerosol layers in the eastern Mediterranean, a region influenced by mineral dust from the Arabian Peninsula and the Sahara desert, and pollution. Quantifying uncertainties of direct in situ measurements of the particle scattering coefficient. The largest uncertainty in particle scattering coefficient measurements from integrating nephelometers arises from the "angular correction", which primarily compensates for light scattering truncation at outermost angles (i.e., 0° and 180°). Through laboratory and simulated closure experiments, this thesis evaluated different existing methods to derive the nephelometer angular correction for coarse, irregularly shaped particles such as mineral dust particles. The irregular particle shape has a minimal effect on nephelometer angular truncation, and assuming sphericity to calculate the angular correction for mineral dust particles results in only 2% underestimation of the scattering coefficient. However, the non-sphericity may have a greater influence on the input variables of the various methods for calculating the angular correction. The particle size from optical particle sizers is influenced by the non-spherical shape, leading to an average overestimation of the particle scattering coefficient of 6%, and up to 22% for mineral dust, but this error may be offset by an inaccurate refractive index. This finding has important implications for optical closure studies, where accounting for particle shape effects in size distribution retrievals could improve the accuracy of retrieved refractive indices. The conclusion of this thesis is that there is generally no "best" angular correction, but depending on aerosol type and the investigated particle size range different angular corrections should be used. For mineral dust, the angular correction based on the scattering Ångström exponent should be used, because it is least affected by the particle shape. The associated uncertainty is less than 13% in this case. Assessing effects of mixing Arabian and Saharan dust with pollution. Using airborne in situ observations from the A-LIFE field experiment in the eastern Mediterranean, this thesis provides insight into the effect of increasing pollution content in mineral dust layers. This thesis shows that the intensive aerosol optical properties significantly change as the pollution content increases, while differences between Arabian and Saharan dust source regions are mostly not statistically significant. This finding highlights the need for caution when retrieving the properties of pure mineral dust, and the importance of comparing measurements with similar level of pollution. Intensive aerosol optical properties, which are important for aerosol type identification, i.e., the Ångström exponents of scattering, absorption and single-scattering albedo, change from values associated with mineral dust towards values often associated with anthropogenic aerosols as the pollution content increases. This result indicates that the Ångström exponents should not be used as sole indicators to identify mineral dust events. The Ångström exponents can help quantify the pollution, once the presence of mineral dust has been established. The scattering Ångström exponents seem to be the most appropriate, as 72% of its variability is explained by the pollution contribution in terms of mass. The single-scattering albedo and asymmetry parameter, which are key properties for understanding the aerosol direct radiative effect, decrease significantly from pure to polluted mineral dust layers, e.g., at a wavelength of 525 nm, median values decrease from 0.96 to 0.89 and from 0.67 to 0.56, respectively. The changes in both parameters may have opposing effects on the shortwave direct radiative effect efficiency, potentially cancelling each other out. However, the change depends on the surface albedo, and therefore, the shortwave direct radiative effect efficiency can be significantly influenced by the presence of pollution. In conclusion, this thesis reduces uncertainties in the direct in situ measurements of the scattering coefficient of mineral dust particles. It systematically investigates mixtures of mineral dust and pollution on the basis of comprehensive airborne observations, and highlights the importance of quantifying the pollution content for assessing the direct radiative effect of mineral dust mixtures.
Schlagwörter
Schlagwörter
(Deutsch)
Aerosol Mineralstaub Flugzeug-getragene in-situ Messungen Integrierende Nephelometer Filterbasierte Messungen Mischungen von Mineralstaub und Verschmutzung Optische Aerosoleigenschaften Direkte Strahlungswirkung
Schlagwörter
(Englisch)
aerosol mineral dust airborne in situ measurements integrating nephelometers filter based measurements mineral dust-pollution mixtures aerosol optical properties direct radiative effect
Autor*innen
Marilena Teri 
Haupttitel (Englisch)
Airborne observations of aerosol optical properties of mineral dust mixtures in the eastern Mediterranean
Publikationsjahr
2025
Umfangsangabe
vi, viii, 164 Seiten : Illustrationen
Sprache
Englisch
Beurteiler*innen
Martin Gysel Beer ,
Andreas Petzold
AC Nummer
AC17532391
Utheses ID
75660
Studienkennzahl
UA | 796 | 605 | 411 |