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Machine-learned anharmonic phonons and their impact on electron-phonon coupling
Luigi Ranalli
Art der Arbeit
Dissertation
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Physik
Studiumsbezeichnung bzw. Universitätlehrgang (ULG)
Doktoratsstudium Naturwissenschaften: Physik
Betreuer*in
Cesare Franchini
DOI
10.25365/thesis.78632
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-22037.81343.163256-0
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(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)
Abstracts
Abstract
(Deutsch)
Phononische Anharmonizität und Nullpunktsquantenfluktuationen in der Gitterdynamik werden bei ab initio-Simulationen aufgrund der erheblichen Rechenkosten übersehen. In dieser Arbeit entwickeln wir einen Arbeitsablauf unter Verwendung von maschinell lernenden Kraftfeldern (MLFF) in Kombination mit der stochastischen selbstkonsistenten harmonischen Annäherung (SSCHA), um Phonon-Anharmonizität und Quantendynamik zu modellieren. Wir liefern genaue temperaturabhängige Phononendispersionen für KTaO₃ und SrTiO₃ im anharmonischen Softmode-getriebenen quantenparaelektrischen Regime und darüber hinaus und demonstrieren damit die Effizienz und Genauigkeit unseres Ansatzes. Dieser Arbeitsablauf kann für die Einbeziehung anharmonischer Phononeffekte in die Berechnung von Elektron-Phonon-Kopplungselementen genutzt werden. Wir berechnen die Elektronenmobilität in KTaO₃ und SrTiO₃ unter Verwendung der Boltzmann-Transportgleichung (BTE), wobei wir die Gitterstörung und die Renormierung der Bandstruktur mit der ZG-Methode berücksichtigen. Wir stellen eine etwa 300%ige Überschätzung der Mobilität im Vergleich zu experimentellen Daten fest und führen dies auf die Einschränkungen des Quasiteilchenmodells zurück. Dementsprechend zeigen unsere weiteren Ergebnisse die Bildung von großen Elektronenpolaronen, was auf ein polaronisches Transportregime hindeutet. Außerdem berechnen wir die temperaturabhängige Bandlückenrenormierung in Diamant, indem wir unseren Arbeitsablauf zur Berechnung von anharmonischen dynamischen Matrizen mit der ZG-Supercell-Verschiebungsmethode kombinieren, wobei die Ergebnisse eng mit experimentellen Beobachtungen übereinstimmen. Diese Ergebnisse validieren die MLFF+SSCHA-Methode zur Untersuchung der Quanten- und anharmonischen Phononendynamik und ihrer Auswirkungen auf die Elektron-Phonon-Kopplung.
Abstract
(Englisch)
Phonon anharmonicity and zero-point quantum fluctuations in lattice dynamics are often overlooked in ab initio simulations due to significant computational costs. In this thesis, we develop a computational workflow using machine learning force fields (MLFF) combined with the stochastic self-consistent harmonic approximation (SSCHA) to model phonon anharmonicity and quantum dynamics. We provide accurate temperature-dependent phonon dispersions for KTaO₃ and SrTiO₃ in the anharmonic soft-mode driven quantum paraelectric regimes and beyond, demonstrating the efficiency and accuracy of our approach. This workflow can be exploited for the inclusion of anharmonic phonon effects in the calculation of electron-phonon coupling elements. We compute electron mobility in KTaO₃ and SrTiO₃ using the Boltzmann transport equation (BTE), incorporating lattice disorder and bandstructure renormalization via the ZG method. We identify an approximately 300% overestimation of mobility compared to experimental data, attributing this to the limitations of the quasiparticle model. Accordingly, our further findings reveal the formation of large electron polarons, suggesting a polaronic transport regime. Additionally, we compute temperature-dependent bandgap renormalization in diamond by combining our workflow to compute anharmonic dynamical matrices with the ZG supercell displacements method, with results closely aligned with experimental observations. These outcomes validate the MLFF+SSCHA method for investigating quantum and anharmonic phonon dynamics and its effects on electron-phonon coupling.
Schlagwörter
Schlagwörter
(Deutsch)
Phononanharmonizität Quantenfluktuationen Maschinell lernende Kraftfelder Stochastische selbstkonsistente harmonische Annäherung Elektron-Phonon-Kopplung Boltzmann-Transportgleichung Polaron Bandlückenrenormierung
Schlagwörter
(Englisch)
Phonon anharmonicity Quantum fluctuations Machine learning force fields Stochastic self-consistent harmonic approximation Electron-phonon coupling Boltzmann transport equation Polaron Bandgap renormalization
Autor*innen
Luigi Ranalli 
Haupttitel (Englisch)
Machine-learned anharmonic phonons and their impact on electron-phonon coupling
Publikationsjahr
2025
Umfangsangabe
137 Seiten : Illustrationen
Sprache
Englisch
Beurteiler*innen
Ion Errea Lope ,
Samuel Ponce
AC Nummer
AC17564070
Utheses ID
75669
Studienkennzahl
UA | 796 | 605 | 411 |