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AMS-detection of Hf-182
enhancement of isobar separation and characterization of new low-level reference materials
Laurenz Widermann
Art der Arbeit
Masterarbeit
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Physik
Studiumsbezeichnung bzw. Universitätlehrgang (ULG)
Masterstudium Physics
Betreuer*in
Robin Golser
Mitbetreuer*in
Martin Martschini
DOI
10.25365/thesis.78830
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-26824.15290.721015-8
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(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)
Abstracts
Abstract
(Deutsch)
Auf dem Gebiet der nuklearen Astrophysik gilt dem schnellen Neutroneneinfangprozess (r-Prozess) bis heute großes Interesse, da nach wie vor nicht restlos geklärt ist, wo genau dieser im Universum stattfindet. Das Radionuklid Hf-182 könnte ein signifikanter Aspekt zur Beantwortung dieser Frage sein, denn seine Produktion im r-Prozess wurde durch Beobachtungen nachgewiesen. Anhand neuester Modelle konnte zudem festgestellt werden, dass auch der langsame Neutroneneinfangprozess (s-Prozess) einen Beitrag zur Produktion von Hf-182 leisten muss, weil nur so die beobachteten Häufigkeiten zu erklären sind. Der Schwerpunkt dieser Arbeit liegt daher auf der Verbesserung der Messung von Hf-182 mittels Beschleuniger-Massenspektrometrie (AMS) am Vienna Environmental Research Accelerator (VERA), mit dem Ziel, die Detektion von Hf-182 aus Nukleosynthese-Prozessen in terrestrischen Archiven zu ermöglichen. Dabei wird der Fokus auf zwei Herausforderungen gelegt: die Reduktion des stabilen Isobars W-182 in AMS-Proben sowie die Etablierung von neuen Low-Level Referenzmaterialien und Isobaren-Spikes, um das Risiko der Kontamination von Umweltproben zu minimieren. Mithilfe von Anpassungen in der chemischen Probenaufbereitung und der Isobaren- Unterdrückung unter Verwendung des weltweit einzigartigen Ion Laser InterAction Mass Spectrometry (ILIAMS) Setups bei VERA konnte das derzeitige Detektionslimit des Hf-182/Hf-180 Isotopenverhältnisses für AMS auf Hf-182/Hf-180 ∼ 1E−13 reduziert werden. An der DREsden Accelerator Mass Spectrometry (DREAMS) Anlage wurden Test- Messungen hinsichtlich möglicher Kontamination durch die neuen Isobaren-Spikes durchgeführt, wobei keine Anzeichen von Kontamination beobachtet werden konnten. Eine zusätzliche Untersuchung verschiedener Einstellungen der Ionenquelle ergab außerdem, dass diese keinen Einfluss auf den W-182 Hintergrund haben. Die neuen Low-Level Referenzmaterialen wurden mit den zuvor in Wien verwendeten Materialen und einer neuen Verdünnungsreihe des Helmholtz-Zentrums Dresden-Rossendorf (HZDR) verglichen. Dabei konnte festgestellt werden, dass die früheren Materialen aus Wien fehlerhafte Nominalwerte aufweisen und um den Faktor 2.28 korrigiert werden müssen. Die experimentellen Hf-182/Hf-180 Werte der neuen HZDR-Verdünnungsreihe zeigen eine Übereinstimmung innerhalb von 30% mit ihren Nominalwerten, wenn die Ergebnisse auf die neuen Wiener Referenzmaterialien normiert werden. Erste Test-Messungen von Umweltproben an VERA zeigten eine erfolgreiche Reduktion des Wolfram-Hintergrunds. Weitere Verbesserungen, um die notwendige Sensitivität zur Detektion von Hf-182 auf astrophysikalischem Niveau zu erreichen, sind nach wie vor Gegenstand der aktuellen Forschung bei VERA.
Abstract
(Englisch)
In the field of nuclear astrophysics, the sites of the rapid neutron-capture process (r-process) in the universe are still under debate. The radionuclide Hf-182 could serve as an important anchor point, as it has a confirmed production mechanism in the r-process, with recent models suggesting that also a production contribution by the slow neutron-capture process (s-process) is required to explain observed abundances. Therefore, the focus of this thesis is the improvement of accelerator mass spectrometry (AMS) measurements of Hf-182 at the Vienna Environmental Research Accelerator (VERA) to allow detection of live Hf-182 from recent nucleosynthesis events in terrestrial archives. The two main challenges tackled in this work are the reduction of Hf-182’s stable isobar W-182 in AMS samples and establishing both new low-level reference materials and isobar spikes to reduce the risk of cross-contamination for future measurements of environmental samples. Efforts in both sample preparation chemistry and isobar suppression using the world-wide unique Ion Laser InterAction Mass Spectrometry (ILIAMS) setup at VERA allowed for improvements of the current detection limit for the Hf-182/Hf-180 isotope ratio analyzed with AMS to Hf-182/Hf-180 ∼ 1E−13. Test measurements for potential cross-contamination caused by newly produced isobar spikes have been carried out at the DREsden Accelerator Mass Spectrometry (DREAMS) facility and showed no signs of cross-contamination for any of the new spikes. Further tests at DREAMS also confirmed, that different ion source settings do not influence the observed background of W-182. The new low-level-reference materials established over the course of this work have been cross-measured to previously used materials in Vienna and a new dilution series from the Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf (HZDR). The measurements using the initial Vienna materials revealed that their nominal values required correction by a factor of 2.28. For the new HZDR dilution series, experimental Hf-182/Hf-180 agree with their nominal values within ∼ 30% when normalized to the new Vienna reference materials. First test measurements at VERA using environmental samples showed a successful reduction of the tungsten background, with further improvements to reach the required sensitivity to detect Hf-182 at astrophysical levels being subject of current research at VERA.
Schlagwörter
Schlagwörter
(Deutsch)
Beschleuniger-Massenspektrometrie nukleare Astrophysik Hafnium Hf-182 Isobaren-Unterdrückung
Schlagwörter
(Englisch)
accelerator mass spectrometry nuclear astrophysics hafnium Hf-182 isobar suppression
Autor*innen
Laurenz Widermann
Haupttitel (Englisch)
AMS-detection of Hf-182
Hauptuntertitel (Englisch)
enhancement of isobar separation and characterization of new low-level reference materials
Publikationsjahr
2025
Umfangsangabe
xi, 79 Seiten : Illustrationen
Sprache
Englisch
Beurteiler*in
Robin Golser
Klassifikation
33 Physik > 33.40 Kernphysik
AC Nummer
AC17594794
Utheses ID
76387
Studienkennzahl
UA | 066 | 876 | |