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Global emission estimates of tetrafluoromethane (CF₄) determined by inverse modelling

Luise Elisabeth Kandler

Art der Arbeit

Masterarbeit

Universität

Universität Wien

Fakultät

Fakultät für Geowissenschaften, Geographie und Astronomie

Studiumsbezeichnung bzw. Universitätlehrgang (ULG)

Masterstudium Environmental Systems: Processes - Pollution - Solutions

Betreuer*in

Andreas Stohl

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DOI

10.25365/thesis.78824

URN

urn:nbn:at:at-ubw:1-15708.36834.588078-1

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(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)

Abstracts

Abstract

(Deutsch)

Tetrafluormethan (CF₄), das hauptsächlich als Nebenprodukt der Aluminium- und Halbleiterindustrie emittiert wird, ist ein äußerst potentes Treibhausgas mit einer atmosphärischen Verweildauer von etwa 50.000 Jahren und einem extrem hohen Treibhauspotenzial (Burkholder et al., 2019; Kim et al., 2014). Bottom-up-Emissionsinventare auf Basis industrieberichteter Daten sind meist mit erheblichen Unsicherheiten behaftet. Sowohl globale als auch regionale Top-Down-Studien deuten auf deutlich höhere Emissionen hin (Kim et al., 2021). Folglich sind national und international veröffentlichte Bottom-Up Emissionswerte vermutlich signifikant unterschätzt, was die aktuell unzureichenden Re-gulierung von CF₄ sowohl auf nationaler als auch internationaler Ebene begünstigt. Da bisherige Top-Down-Studien keine flächendeckende globale Auflösung aufweisen und selbst in emissionsstarken Regionen wie Ostasien, Europa und Nordamerika lückenhaft sind, nutzen wir in unserer Studie das Bayes'sche Inversionsmodell FLEXINVERT+ (Thompson & Stohl, 2014) mit sämtlichen verfügbaren atmosphärischen Messdaten im Zeitraum von 2006–2023, um erstmals räum-lich aufgelöste globale Top-Down-Emissionsschätzungen von CF₄ zu erhalten. Trotz regional variie-render Unsicherheiten im Modell, liefert unser Ansatz erstmals Top-Down-basierte Emissionsschät-zungen für Emissions-Hotspots wie Russland, Indien, Süd- und Ostasien sowie den gesamten europä-ischen Kontinent. Gleichzeitig ermöglichen neu integrierte Messdaten aktualisierte Schätzungen in bekannten Emissions-Gebieten wie China, Nordamerika und Nordwesteuropa. Die Performance der Inversion hängt stark von der räumlich-zeitlichen Dichte der verfügbaren Beobachtungsdaten ab und ist besonders im Zeitraum von 2007–2021 hoch, was globale Unsicherheiten in Bottom-Up Schät-zungen bis zu 40% reduziert hat. Wie schon in früheren Studien hervorgehoben, weisen auch unsere Ergebnisse modellierte Emissionen auf, die zu 65–85 % über den jeweiligen Bottom-Up Schätzungen liegen. China weist dabei die größten Abweichungen auf und trägt bis zu 60 % zur globalen Differenz zwischen Bottom-Up- und Top-Down-Schätzungen bei. Regionen mit mehr etablierten Mess- und Reporting-Netzwerken, wie etwa die USA und die EU zeigen hingegen eine deutlich bessere Über-einstimmung zwischen Top-Down- und Bottom-Up-Ergebnissen. Unser globaler Emissionstrend zeigt einen Anstieg von etwa 32 % im Zeitraum von 2007 bis 2021, wobei zwischenzeitliche Schwankun-gen politische, wirtschaftliche und technologische Entwicklungen auf globaler und regionaler Ebene widerspiegeln. Länderspezifische Analysen identifizieren China als Hauptemittenten mit einem kon-sistenten Anstieg der Emissionen und globalen Beiträgen von meist über 50 %. Im Gegensatz dazu zeigen etablierte Emissionsregionen wie Europa, Nordamerika, Russland und Tadschikistan stabile bis rückläufige Trends. Auf der anderen Seite, deuten Ergebnisse der letzten Studienjahren, zwar mit höheren Unsicherheiten, auf neue Emissionsgebiete wie Indien, Malaysia und Vietnam hin. Insge-samt offenbaren unsere Ergebnisse erhebliche strukturelle Defizite in Bottom-Up-Inventaren und unterstreichen die Notwendigkeit, Top-Down-Studien zur präzisen Quantifizierung und Verfolgung von Emissionstrends stärker in nationale und internationale Berichte zu integrieren. Angesichts der extremen Langlebigkeit und des hohen Treibhauspotenzials von CF₄ (Burkholder et al., 2019) sind der Ausbau atmosphärischer Messnetze sowie eine verbesserte Emissionsberichterstattung essenziell, um effektive klimapolitische Maßnahmen zu unterstützen.

Abstract

(Englisch)

Tetrafluoromethane (CF₄) is a potent greenhouse gas with an atmospheric lifetime of approximately 50,000 years and an extremely high global warming potential (Burkholder et al., 2019). Although CF₄ is known to be primarily emitted by the aluminum and semiconductor industries (Kim et al., 2014), bottom-up inventories based on industry-reported data were found to be highly uncertain, with both global and regional top-down studies consistently indicating substantially higher emissions (Kim et al., 2021). As a result, reported emission values are likely underestimated, which may contribute to CF₄’s insufficient regulation in national and international climate frameworks. To date, top-down studies have offered only limited spatial coverage and resolution, even in high-emission regions such as South and East Asia, Europe, and North America. To address these limitations, we applied the FLEXINVERT+ Bayesian inversion framework (Thompson & Stohl, 2014) on a global domain using all available atmospheric flask and in situ measurements from 2006 to 2023 to obtain regionally re-solved CF₄ emission estimates for the whole globe. Despite regional variability in uncertainty, our approach provides the first top-down estimates for major emitters such as Russia, India, South and East Asia, and the entire European continent, while also refining estimates over known hotspots including China, North America, and Northwest Europe through the integration of recently published observation data. Given that the inversion’s reliability is strongly dependent on the spatial and temporal density of atmospheric observations, the model per-forms particularly well in well-observed areas between 2007 and 2021 with global uncertainty reduc-tions reaching up to 40%. Our results support previous findings, showing that total posterior emis-sions exceed prior estimates in 65–85% of country-level contributions. China exhibits the largest discrepancies, accounting for up to 60% of the global bottom-up to top-down difference, while re-gions with more established regulatory frameworks, such as the United States (U.S.) and the Europe-an Union (EU), display closer agreement between top-down and bottom-up estimates. Our global emission trend indicates an approximate 32% increase from 2007 to 2021, with temporal variability reflecting global and regional political-economic developments and technological transitions. Coun-try-specific trends identify China as the dominant emitter with a consistent upward trend, contributing over 50% of global emissions throughout most of the study period. In contrast, established emission hotspots such as Europe, North America, Russia, and Tajikistan exhibit stable or declining emission trends. On the other hand, despite inherent uncertainties, our results suggest the emergence of new emission contributors in recent years, notably India, Malaysia, and Vietnam. These findings all to-gether expose significant structural deficiencies in existing inventories and underscore the necessity of integrating top-down approaches for accurate emission quantification and trend detection. Given the extreme persistence and high global warming potential of CF₄ (Burkholder et al., 2019), enhanced measurement networks and improved reporting are crucial to inform and support effective climate mitigation policies.

Autor*innen

Luise Elisabeth Kandler

Haupttitel (Englisch)

Global emission estimates of tetrafluoromethane (CF₄) determined by inverse modelling

Publikationsjahr

2025

Umfangsangabe

62 Seiten : Illustrationen

Sprache

Englisch

Beurteiler*in

Andreas Stohl

Klassifikation

43 Umweltforschung > 43.11 Umweltüberwachung

AC Nummer

AC17594493

Utheses ID

76577

Studienkennzahl

UA | 066 | 299 | |

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