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Elucidation of the conformational space of single chain nanoparticles in solution
Federico Faglia
Art der Arbeit
Masterarbeit
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Chemie
Studiumsbezeichnung bzw. Universitätlehrgang (ULG)
Masterstudium Chemie
Betreuer*in
Dennis Kurzbach
DOI
10.25365/thesis.79124
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-30521.63459.166328-6
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(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)
Abstracts
Abstract
(Deutsch)
Einzelketten-Nanopartikel (Single-Chain Nanoparticles, SCNPs) sind nanometergroße Objekte, die durch das Kollabieren einer einzelnen Polymerkette (backbone) durch kovalente oder nicht-kovalente Wechselwirkungen gewonnen werden. Es wurde gezeigt, dass amphiphile SCNPs, die in Wasser kollabiert sind, eine lokale Ordnung besitzen und hydrophobe Kompartimente bilden, ähnlich wie Proteine und Peptide. Dank dieser Eigenschaften sind SCNPs in vielen Anwendungsbereichen sehr attraktiv. Bisher wurde jedoch noch keine hochauflösende Charakterisierung der Kompartimente und der strukturellen Dynamik der Nanopartikel berichtet. In dieser Arbeit haben wir einen auf NMR basierenden Arbeitsablauf zur Aufklärung der strukturellen Dynamik von spin-markierten Poly(ethylenglykol) (PEG)-Methacrylat-Copolymer-SCNPs in Wasser entwickelt. Wir kombinierten konventionelle NMR-Methoden mit unkonventionellen paramagnetischen, Hyperpolarisations- und wasserselektiven Methoden. Dank unseres neuartigen Ansatzes fanden wir heraus, dass die Zusammensetzung der hydrophoben Kompartimente nicht nur das Backbone, sondern auch die hydrophilen PEG-Ketten umfasst; darüber hinaus fanden wir heraus, dass das Backbone in den wasserexponierten Regionen für Wasser sehr zugänglich ist, jedoch die Wechselwirkung zwischen den beiden durch die PEG-Ketten vermittelt wird. Schließlich ist diese Arbeit die erste, die Methoden der dynamischen Kernpolarisation in Lösung auf synthetische wässrige Polymere anwendet.
Abstract
(Englisch)
Single-chain nanoparticles (SCNP) are nanoscale objects obtained by collapsing a single polymer chain through covalent or non-covalent interactions. Amphiphilic SCNPs collapsed in water have been demonstrated to possess local ordering, forming hydrophobic compartments, not unlike proteins and peptides. Thanks to these properties, SCNPs are very attractive in many fields of applications. However, to date a high-resolution characterisation of the compartments and the nanoparticle’s structural dynamics has not been reported. In this work we have developed an NMR based workflow for the elucidation of the structural dynamics of spin-labelled poly (ethylene glycol) (PEG) methacrylate copolymer SCNPs in water. We combined conventional NMR methods with unconventional paramagnetic, hyperpolarisation and water selective methods. Thanks to our novel approach, we found that the composition of the hydrophobic compartments features not only the hydrophobic backbone, but also the hydrophilic PEG chains; moreover, we found the backbone in the water-exposed regions to be very accessible to water, however, the interaction between the two is mediated by the PEG chains. Finally, this work is the first to apply dissolution dynamic nuclear polarisation methods to synthetic aqueous polymers.
Schlagwörter
Schlagwörter
(Deutsch)
SCNP NMR Hyperpolarisation Methoden DNP dDNP WS-NOESY PRE
Schlagwörter
(Englisch)
Dynamic Nuclear Polarisation Single chain nanoparticles dissolution dynamic nuclear polarisation paramagnetic relaxation enhancement water selective NOESY
Autor*innen
Federico Faglia 
Haupttitel (Englisch)
Elucidation of the conformational space of single chain nanoparticles in solution
Publikationsjahr
2025
Umfangsangabe
ii, 51 Seiten : Illustrationen
Sprache
Englisch
Beurteiler*in
Dennis Kurzbach
Klassifikation
35 Chemie > 35.99 Chemie. Sonstiges
AC Nummer
AC17625068
Utheses ID
77141
Studienkennzahl
UA | 066 | 862 | |