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Superconducting nanowire detection and gas-phase photochemistry
from small molecules to complex biomolecular systems
Marcel Emanuel Strauß
Art der Arbeit
Dissertation
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Physik
Studiumsbezeichnung bzw. Universitätlehrgang (ULG)
Doktoratsstudium Naturwissenschaften: Physik
Betreuer*in
Markus Arndt
DOI
10.25365/thesis.81980
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-28594.45372.251722-6
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(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)
Abstracts
Abstract
(Deutsch)
Die Materiewelleninterferometrie ermöglicht eine direkte Prüfung des Superpositionsprinzips an Objekten mit zunehmender Masse und Komplexität. In den vergangenen Jahrzehnten wurde die Interferenz von Atomen, Molekülen und Metallclustern mit Massen bis 170 kDa nachgewiesen. Ob sich dieser Ansatz auf Proteine übertragen lässt, ist bislang eine offene Frage. Eine solche Erweiterung würde die Quantenmechanik an Objekten hoher struktureller und funktioneller Komplexität untersuchen und quantenbasierte Messungen von elektrischen Polarisierbarkeiten, optischen Absorptionsquerschnitten, Dipolmomenten sowie Konformationsdynamiken neutraler Biomoleküle ermöglichen. Ziel der vorliegenden Arbeit ist die Entwicklung der experimentellen Grundlagen, auf denen ein Interferometer für Proteine basieren kann. Drei Bestandteile sind hierfür erforderlich: eine Quelle neutraler Biomoleküle, ein Gittermechanismus zur kohärenten Spaltung der Materiewelle und ein Detektor zum Nachweis einzelner Teilchen. Die hier präsentierte Arbeit stellt zwei experimentelle Verfahren vor, die diese Anforderungen erfüllen. Photospaltbare Tags wandeln massenselektierte Ionen in neutrale Moleküle um und bilden die Grundlage optischer Fragmentationsgitter, während supraleitende Nanodrahtdetektoren die Detektion langsamer neutraler Moleküle und biomolekularer Ionen ermöglichen. Drei Familien photospaltbarer Tags werden untersucht. Ruthenium-Polypyridyl-Komplexe werden im ultravioletten Spektralbereich bei 266 und 355 nm charakterisiert, BODIPY-Onium-Photokäfige verlagern den Spaltmechanismus in den sichtbaren Bereich, und MeO-NDBF-Derivate können bei 355 nm gespalten werden. Die Tags werden an Peptide und Proteine angebracht, darunter Oxytocin, Insulin, Lysozym und RNase A, und hinsichtlich ihrer photochemischen Eigenschaften charakterisiert. Dies umfasst Messungen von Wirkungsquerschnitten sowie die Bestimmung wesentlicher Spaltprodukte, die zur Ladungsreduktion oder Neutralisation beitragen. Der zweite Teil dieser Arbeit charakterisiert supraleitende Nanodrahtdetektoren anhand von drei Teilchenklassen. Untersucht werden NbTiN Nanodrähte mit 9,5 nm dicken Filmen und Drahtbreiten zwischen 60 und 500 nm, einem Füllfaktor von 50 Prozent, sowie aktiven Flächen von Meandern zwischen 20×20 und 200×200 µm². Die Reaktionszeiten von diesen Detektoren liegen im Subnanosekundenbereich, während Totzeiten von einigen zehn Nanosekunden erreicht werden. Einfach geladene Ionen, darunter Chromophore, Peptide und Proteine mit Massen von 0,5 bis 25 kDa, dienen zur Charakterisierung der Detektorreaktion bei wohldefinierten kinetischen Energien von 50 bis 1000 eV. Zudem werden neutrale Perfluordekalin- und Tetraphenylporphyrinmoleküle in einer Überschallexpansion aus Helium mit Auftreffgeschwindigkeiten von 800 bis 1600 m/s auf den Detektor gelenkt, was Energien von etwa 2 bis 8 eV entspricht. Metastabile Helium- und Argonatome tragen interne Anregungsenergien von 19,8 und 11,5 eV und prüfen die Detektorreaktion auf elektronische Anregungsenergie. Über diese Klassen hinweg erfassen diese Detektoren langsame neutrale Moleküle und niederenergetische biomolekulare Ionen in einem Bereich, in dem herkömmliche Teilchendetektoren stark an Effizienz verlieren. Insgesamt zeigt diese Arbeit, dass photospaltbare Tags zur optischen Ladungsentfernung und als Fragmentationsgitter dienen können und dass supraleitende Nanodrahtdetektoren als Schlüsseltechnologien in der Materiewelleninterferometrie ihre Anwendung finden.
Abstract
(Englisch)
Matter-wave interferometry provides a direct way to test the superposition principle for objects of increasing mass and complexity. Over the past decades, interference has been demonstrated with atoms, molecules, and metal clusters, with masses now reaching 170 kDa. Whether the same approach can be extended to native proteins remains an open question. Reaching this regime would probe the principles of quantum mechanics for objects of high structural and functional complexity. It would also enable quantum-assisted measurements of molecular properties, giving access to electric polarizabilities, optical absorption cross sections, dipole moments, and conformational dynamics in neutral biomolecules. The aim of this thesis is to develop the experimental methods on which an interferometer for proteins can be built. Three elements are required: a source of neutral biomolecules, a grating mechanism that coherently splits the matter wave, and a detector that registers the arrival of individual particles. Two experimental approaches are introduced that together address these requirements. Photocleavable tags convert mass-selected ions into neutral molecules and form the basis for optical depletion gratings. Superconducting nanowire detectors, originally developed for single-photon counting, are adapted to detect slow neutral molecules and biomolecular ions. Three families of photocleavable tags are studied. Ruthenium polypyridyl complexes are characterized in the ultraviolet at 266 and 355 nm. BODIPY-onium photocages extend the cleavage mechanism to wavelengths in the visible range and are addressed at 532 nm. MeO-NDBF derivatives provide a complementary ultraviolet tag family at 355 nm. These tags are conjugated to peptides and proteins, including oxytocin, insulin, lysozyme, and RNase A, and characterized with respect to their photochemical properties. This includes measuring action cross sections and identifying the main cleavage products that lead to charge reduction or neutralization. The second part of this thesis focuses on superconducting nanowire detectors and their response to three classes of particles. The devices studied here are NbTiN nanowire meanders fabricated from 9.5 nm films, with wire widths between 60 and 500 nm at a fill factor of 50 percent, and active areas between 20×20 and 200×200 µm². They achieve sub-nanosecond response times and recovery times of tens of nanoseconds. Singly charged ions, including chromophores, peptides, and proteins with masses from 0.5 to 25 kDa, are used to characterize the detector performance at well-defined impact energies from 50 to 1000 eV. Neutral perfluorodecalin and tetraphenylporphyrin molecules are seeded in a supersonic helium expansion and detected at impact velocities of 800 to 1600~m/s, corresponding to energies of approximately 2 to 8 eV. Metastable helium and argon atoms carry internal excitation energies of 19.8 and 11.5 eV and probe the detector response to electronic excitation energy. Across these classes, the devices register slow neutral molecules and low-energy biomolecular ions in a regime where conventional particle detectors become inefficient. Together, these results establish photocleavable tags and superconducting nanowire detectors as two enabling technologies for matter-wave interferometry with neutral biomolecules. The tags enable optical charge removal and meet the photochemical requirements for depletion gratings, while the detectors make slow neutral molecules and low-energy biomolecular ions experimentally accessible.
Schlagwörter
Schlagwörter
(Deutsch)
Photofragmentation Photodepletion Nanowiredetektor Neutral Detektion
Schlagwörter
(Englisch)
superconducting nanowire detector superconducting photocleavable photofragmentation Detection
Autor*innen
Marcel Emanuel Strauß
Haupttitel (Englisch)
Superconducting nanowire detection and gas-phase photochemistry
Hauptuntertitel (Englisch)
from small molecules to complex biomolecular systems
Publikationsjahr
2026
Umfangsangabe
x, 136 Seiten : Illustrationen
Sprache
Englisch
Beurteiler*innen
Michael Roukes ,
Paul Scheier
Klassifikation
33 Physik > 33.05 Experimentalphysik
AC Nummer
AC18038057
Utheses ID
81349
Studienkennzahl
UA | 796 | 605 | 411 |