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Defects in graphene
oxidative nanopore formation, mechanical softening and metallene growth
Wael Joudi
Art der Arbeit
Dissertation
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Physik
Studiumsbezeichnung bzw. Universitätlehrgang (ULG)
Doktoratsstudium Naturwissenschaften: Physik
Betreuer*in
Jani Kotakoski
DOI
10.25365/thesis.81979
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-28665.60976.405281-1
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(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)
Abstracts
Abstract
(Deutsch)
Zweidimensionale Materialien haben einzigartige Eigenschaften, die sich stark von ihren dreidimensionalen Pendants unterscheiden, wodurch sie auch seit ihrer Entdeckung vor ungefähr zwei Jahrzehnten kontinuierlich großes wissenschaftliches Interesse bewahren konnten. Neben den Bestrebungen zur Synthese immer neuerer atomar dünner Kristalle, bieten bereits bestehende zweidimensionale Materialien ein breites Forschungsgebiet im Rahmen der Manipulation der atomaren Struktur zur Hervorbringung neuer Eigenschaften. Dementsprechend sind sowohl die Synthese neuer zweidimensionaler Festkörper sowie deren Kontrolle auf atomarer Ebene von besonderem Interesse. In dieser Forschungsarbeit wird die atomare Struktur von freistehendem, defektfreiem, einlagigem Graphen durch Ionenbestrahlung im Ultrahochvakuum gezielt manipuliert. Die dafür benötigten anfangs defektfreien einlagigen Regionen werden mittels Ramanspektroskopie lokalisiert, während mehrlagige oder intrinsisch defektreiche Bereiche ausgeschlossen werden. Die durch Ionenbestrahlung manipulierte atomare Struktur wird mittels halbautomatisierter Rastertransmissionselektronenmikroskopie über mesoskopische Flächen abgebildet. Die dadurch entstehenden großen Datensätze werden mittels eines neuronalen Netzes anhand ihrer atomaren Struktur charakterisiert. Dadurch ergibt sich eine statistische Verteilung sowie Flächendichte der erzeugen Defekte. Anschließend wird die atomare Struktur des defektreichen Graphens mit seiner mechanischen Festigkeit, welche durch Rasterkraftmikroskopie Nanoindentierung gemessen wird, korreliert. Diese Korrelation wird erst durch das durchgehende Ultrahochvakuum ermöglicht, welche Luftexposition der Probe und dadurch Veränderung der manipulierten atomaren Struktur zwischen den Messungen an verschiedenen Geräten, verhindert. Aus diesen korrelierten Messungen ergibt sich ein semi-empirisches Modell, welches das Elastizitätsmodul von Graphen in Abhängigkeit zu seiner Defektdichte quantifiziert. Hierbei stellte sich die durch Defekte hervorgerufene Wellung des Materials als dominanter Faktor in der Erweichung heraus. Darüber hinaus zeigt diese Forschungsarbeit wie derartige Defekte zur Synthese atomar dünner und flacher Goldnanopartikel genutzt werden können. Dabei wirken die Defekte sowohl als Haftstelle für die Kristallbildung, sowie als Stabilisator zur Bewahrung der zweidimensionalen Anordnung der Goldatome. Abschließend zeig die Forschungsarbeit wie mit verhältnismäßig einfachen Mitteln Nanoporen mit homogener Größe und Verteilung im Graphen gewachsen werden können. Auch hierbei stellt die gezielte Erzeugung atomarer Defekte die Grundlage dar. Anschließend werden diese Defekte durch das kontrollierte Einschleusen von molekularem Sauerstoff, kombiniert mit laserlichtinduzierter Erhitzung, zu Nanoporen transformiert.
Abstract
(Englisch)
Since the discovery of two-dimensional materials about two decades ago, they have attracted significant research interest due to their unique properties, which differ from those of their three-dimensional counterparts. Besides the effort in expanding the family of two-dimensional materials by continuously synthesising new atomically thin crystals, existing crystals provide additional functionalities by controlled atomic structure manipulation. As a result, two-dimensional material synthesis as well as their atomic-scale control has been of particular interest in the field. In the work presented in this thesis, the atomic structure of free-standing pristine monolayer graphene is manipulated in a clean and controlled ultra-high vacuum environment through vacancy-engineering by ion irradiation. Here, pristine monolayer regions are pre-selected by Raman spectroscopy, while intrinsically defective and/or multi-layered regions are neglected. The atomic structure of the vacancy-rich graphene is imaged on a mesoscopic scale by semi-automatic scanning transmission electron microscopy. The large datasets are analyzed by a machine learning convolutional neural network, returning the statistical distribution and areal density of the created vacancy structures. The atomic structure is then directly correlated to the mechanical stiffness determined by atomic force microscopy nanoindentation. This correlative study is enabled by the continuous ultra-high vacuum environment, that prevents air exposure of the sample that could alter the atomic structure in-between measurements at different devices. This ultimately yields a semi-empirical model that links the elastic modulus of the material to its vacancy density and corresponding amount of corrugation, that plays a dominant role in the softening. Additionally, the work shows how said vacancies can be utilized for the growth of atomically thin two-dimensional gold nanoparticles. Here, the vacancies act as a trapping site for nucleation as well as a suitable support for keeping the metal in a flat two-dimensional configuration. Lastly, this thesis presents an efficient method for producing similarly-sized and evenly-distributed nanopores in graphene. Here, vacancies are first introduced into the lattice, acting as seeds for the pore growth. Subsequently, the pores are grown at the vacancy sites by controlled leaking of molecular oxygen into the ultra-high vacuum environment, combined with laser light-induced heating.
Schlagwörter
Schlagwörter
(Deutsch)
Graphen Defekte Elektronenmikroskopie Rasterkraftmikroskopie 2D Materialien Mechanische Charakterisierung Ionenbestrahlung
Schlagwörter
(Englisch)
Graphene Defects Electron microscopy Atomic force microscopy 2D materials Mechanical probing Ion irradiation
Autor*innen
Wael Joudi 
Haupttitel (Englisch)
Defects in graphene
Hauptuntertitel (Englisch)
oxidative nanopore formation, mechanical softening and metallene growth
Paralleltitel (Deutsch)
Defekte in Graphen
Paralleluntertitel (Deutsch)
oxidative Nanoporenbildung, mechanische Erweichung und Metallene Synthese
Publikationsjahr
2026
Umfangsangabe
120 Seiten : Illustrationen
Sprache
Englisch
Beurteiler*innen
Ivan Brihuega ,
Wu Zhou
AC Nummer
AC18037952
Utheses ID
81784
Studienkennzahl
UA | 796 | 605 | 411 |