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Characterization of the catalytic stripper for aerosol volatility measurements at the aerosol observatory in Vienna
Marlene Hotz
Art der Arbeit
Masterarbeit
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Physik
Studiumsbezeichnung bzw. Universitätlehrgang (ULG)
Masterstudium Physics
Betreuer*in
Bernadett Weinzierl
Mitbetreuer*in
Agnieszka Straus
DOI
10.25365/thesis.82174
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-29006.05534.816640-1
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(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)
Abstracts
Abstract
(Deutsch)
Atmosphärische Aerosole sind zentrale Akteure in atmosphärischen Prozessen und haben erhebliche Auswirkungen auf das Klima und die menschliche Gesundheit (Hinds, 2022). Die Charakterisierung ihres Verhaltens ist daher von grundlegender Bedeutung für ein Verständnis der Atmosphäre. Eine wichtige Eigenschaft ist unter anderem die Volatilität (Flüchtigkeit) eines Aerosols. Volatilität beschreibt, wie leicht bestimmte Bestandteile atmosphärischer Aerosole in die Gasphase verdampfen oder umgekehrt aus der Gasphase re-kondensieren (Brooks et al., 2007). Der Übergang zwischen Gas- und Flüssigphase spielt eine wesentliche Rolle bei der Bildung sekundärer Aerosole. Die daraus resultierende Veränderung der Massen- und Größenverteilung beeinflusst die Wolkenbildung und den Strahlungseffekt der Aerosole (Gao et al., 2024). Diese Arbeit präsentiert die Charakterisierung eines individuell konfigurierten Geräts, des Catalytic Stripper (CS, CCS004, Catalytic Instruments GmbH & Co. KG), sowie erste Ergebnisse des Einsatzes des Geräts an einer urbanen Messstation für in situ Aerosolmessungen, dem Aerosol-Observatorium der Universität Wien. Diese vorläufigen Messungen konzentrieren sich auf die Quantifizierung der Anteile flüchtiger und nichtflüchtiger Aerosole. Der CS ist darauf ausgelegt, den semivolatilen Anteil einer Aerosolprobe durch thermische Fraktionierung zu verdampfen und die freigesetzten Komponenten anschließend durch Oxidation an einem Katalysator chemisch aus der Probe zu entfernen. Bislang wurden CS hauptsächlich in Emissionsstudien innerhalb der Automobilindustrie eingesetzt (Giechaskiel et al., 2020). Die Literatur hat jedoch vielversprechende Ergebnisse gezeigt, die darauf hindeuten, dass ein solches Gerät auch für das Sampling atmosphärischer Aerosole geeignet sein könnte. Da die Flüchtigkeit eines Aerosols von verschiedenen Faktoren abhängt, wird sie in vielen Studien nicht als absolute Materialeigenschaft, sondern anhand der jeweiligen Messbedingungen definiert. Entscheidend ist dabei insbesondere die eingestellte Temperatur des verwendeten Geräts, beispielsweise eines Thermodenuders. Eine Substanz wird demnach als nicht flüchtig eingestuft, wenn sie bei dieser Temperatur nicht verdampft. Sulfat, Nitrat, Ammonium und verschiedene organische Verbindungen gelten üblicherweise als flüchtig, während Meersalz, mineralische Bestandteile und organische Verbindungen als nichtflüchtig beziehungsweise refraktär eingestuft werden können (Wehner et al., 2002). Mithilfe eines Detektors hinter dem CS (und gegebenenfalls eines zusätzlichen Referenzdetektors) können anschließend der Anteil sowie die Größenverteilung der flüchtigen und nichtflüchtigen Aerosolbestandteile bestimmt werden. In dieser Studie werden zunächst zwei Kondensationspartikelzähler (CPC, GRIMM 5410, unterer Cutoff von 10 nm Durchmesser) verglichen und verwendet, um die Partikelverluste im (bei 350 ◦C betriebenen) CS zu charakterisieren. Das wird anhand von Proben aus monodispersen Silberpartikeln (mit Durchmessern zwischen 10 and 100 nm) gemacht. Der relative Unterschied zwischen den CPCs erweist sich als weitgehend konstant und liegt innerhalb weniger Prozent. Dies zeigt eine gute Vergleichbarkeit der CPCs in diesem Größenbereich. Unterhalb von 20 nm nimmt der Unterschied zu und liegt zwischen 3 and 10 %. Weiterhin wird der CS charakterisiert, um die Partikelverluste durch Diffusion und Thermophorese zu bestimmen. Dazu wird der CS in eine von zwei parallelen Sampling-Lines eingebunden, die jeweils mit einem CPC verbunden sind. Die Charakterisierung zeigt, dass die Partikelverluste durch den CS durch Diffusion bei kleinen Größen und Thermophorese über den gesamten Größenbereich beeinflusst wurden, wobei die gesamte Transmissionseffizienz von 33 % bei 10 nm bis 83 % bei 100 nm reicht. Anschließend wird das Gerät für einen Zeitraum von zwei Wochen (20. April – 3. Mai 2026) am Aerosol-Observatorium eingesetzt, um mit demselben Messaufbau (zwei CPCs) erstmals in situ Daten urbanen Aerosols an einem PM2.5-Inlet zu erfassen. Dabei ist der CS vor einem der beiden CPCs installiert, sodass dieser die Konzentration der nichtflüchtigen Partikel misst, während der zweite CPC die Gesamtpartikelkonzentration erfasst. Aus dem Vergleich beider Messungen lässt sich der nichtflüchtige Anteil bestimmen, also jener Anteil der Partikel, der bei der Betriebstemperatur des Geräts (350°C) in der kondensierten Phase verbleibt. Der flüchtige Anteil entspricht dementsprechend den Partikeln, die bei dieser Temperatur verdampfen. Über den zweiwöchigen Messzeitraum lag der nichtflüchtige Anteil des urbanen Aerosols zwischen 7 % und 77 %. Diese Spannbreite deutet auf eine unterschiedliche Zusammensetzung des gemessenen Aerosols hin. Diese Ergebnisse suggerieren, dass der CS eine vielversprechende Alternative zu häufig verwendeten Geräten (z. B. Thermodenudern) für atmosphärische Messungen von Volatilität darstellt. Weitere Tests des Geräts und weitere Analyse der Daten werden als nächste Schritte vorgeschlagen.
Abstract
(Englisch)
Atmospheric aerosols are key participants in atmospheric processes, with significant consequences for climate and human health (Hinds, 2022). Characterising their behaviour is thus central to the understanding of the atmosphere. Among others, one of their defining characteristics is volatility. Volatility describes how readily certain components of atmospheric aerosols evaporate into the gas phase or, conversely, condense from the gas phase onto particles (Brooks et al., 2007). This partitioning is a key part of secondary aerosol formation, and because it shifts the size and mass distributions of the aerosol population, it also influences cloud formation and, in turn, the radiative effect of aerosols (Gao et al., 2024). This thesis presents the characterization of a custom-modified device called the Catalytic Stripper (CS, CCS004, Catalytic Instruments GmbH & Co. KG), along with preliminary results of the device’s deployment at an urban station for aerosol in situ measurements, the Aerosol Observatory of the University of Vienna. These preliminary measurements focus on the quantification of volatile and non-volatile aerosol number fractions. CS is designed to evaporate the semi-volatile fraction of an aerosol sample through thermal fractionation and to chemically remove these compounds from the sample via oxidation using a catalyst. Thus far, CSs have mainly been used in emission studies within the automotive industry (Giechaskiel et al., 2020). However, the literature has shown promising results suggesting that such a device might also be suitable for atmospheric aerosol sampling. Although volatility is a complex aerosol property, several studies have defined volatility based on an operational definition tied to the chosen temperature of the device (such as a thermodenuder) rather than an absolute material property. For example, a species counts as non-volatile only insofar as it does not evaporate at that set device temperature. Sulfate, nitrate, ammonium and several organic compounds are commonly considered volatile, whereas sea salt, crustal material, carbonaceous compounds and other species can be classified as non-volatile (i.e. refractory) (Wehner et al., 2002). Subsequently, depending on the detector used downstream of the CS (and a reference detector if available) one could learn about the number fraction or size distribution of the volatile and/or non-volatile aerosol measured. In this study two condensation particle counters (CPC, GRIMM 5410, cut off size of 10 nm in diameter) are first compared and used to characterize the particle losses in the CS operating at 350 ◦C. This is done using a sample aerosol of monodisperse silver particles (with diameters between 10 and 100 nm). The relative difference between the CPCs appears to be constant and within a few percent of each other, showing good comparability in this size range. Below 20 nm, the difference increases and ranges between 3 and 10 %. Further, the CS is characterized to determine the particle losses due to diffusional deposition and thermophoresis. For this, the CS is included in one of two parallel sampling lines, each connected to a CPC. Characterization showed that particle losses through the CS were dominated by diffusion at small sizes and by thermophoresis across the size range, with the transmission efficiency ranging from 33 % at 10 nm to 83 % at 100 nm. The device is then deployed at the Aerosol Observatory for a period of two weeks (April 20 – May 3, 2026) to gather the first in situ atmospheric data of urban air, using the same two-CPC setup at a PM2.5 sampling inlet. The CS is installed upstream of one of the CPCs to measure non-volatile number concentration of particles, while the other CPC provides the total number of particles. Comparing the data from the two CPCs yields the non-volatile number fraction - the fraction of particles that remain in the condensed phase below the operating temperature of the device (350 ◦C) - while the complementary volatile fraction corresponds to those particles that evaporate below this temperature. Over the two-week deployment period, the non-volatile number fraction of the urban aerosol ranged from 7 % to 77 %, indicating the presence of aerosol with various compositions. These results suggest that CS is a promising alternative to commonly used devices (e.g. thermodenuders) for atmospheric volatility measurements. Further testing of the device and analysis of the data are proposed as next steps.
Schlagwörter
Schlagwörter
(Deutsch)
Aerosolphysik Volatilität Atmosphäre Catalytic Stripper Urbanes Aerosol
Schlagwörter
(Englisch)
aerosol science atmospheric science volatility urban aerosol Catalytic Stripper
Autor*innen
Marlene Hotz
Haupttitel (Englisch)
Characterization of the catalytic stripper for aerosol volatility measurements at the aerosol observatory in Vienna
Publikationsjahr
2026
Umfangsangabe
vii, 79 Seiten : Illustrationen
Sprache
Englisch
Beurteiler*in
Bernadett Weinzierl
Klassifikation
33 Physik > 33.99 Physik. Sonstiges
AC Nummer
AC18055897
Utheses ID
82858
Studienkennzahl
UA | 066 | 876 | |